环境氛围参数对柴油机颗粒物前驱体影响研究【字数：15262】
摘 要在环境污染问题日益严重的今天，我国为了顺应时代的号召，规范汽车污染物的排放，一系列汽车排放法律法规不断推陈出新。因此，我们需要对汽车废气后处理技术进行改进，注重对汽车排放污染物的控制。汽车排放污染物中的颗粒物主要来自柴油发动机，因此研究柴油机尾气后处理技术势在必行。目前，柴油机废气后处理设备如颗粒捕集器和氧化/催化转化器已成为减少柴油颗粒物排放的重要技术手段。后处理设备在装车使用过程中，通常暴露于外界环境中，易受到环境温度、湿度、压力等综合环境条件的影响，?除了会对后处理设备可靠性产生影响外，还会对后处理设备中颗粒物的物理特性产生影响，尤其是颗粒的氧化特性。使颗粒物PAHs 及其前驱体氧化反应过程、过渡态物质的分子结构等发生改变，以及对颗粒表面含氧官能团、碳原子活性部位、基本碳粒子纳观结构产生影响，直接影响颗粒物与气体、氧、油束、火焰等的接触，直接关系到颗粒捕集器（DPF）和氧化/催化转换器（DOC/POC））的工作效率，尤其是对DPF中颗粒扩散、拦截、惯性碰撞和重力沉积过程以及再生方法的选择与优化具有重要影响。本文介绍了柴油机颗粒物的组成和反应机理，运用大型气相化学反应动力学软件CHEMKIN和数据分析软件Origin，计算了柴油机颗粒物前驱体的生成规律，研究了环境氛围对于柴油机颗粒物前驱体生成规律的影响，综述了通过提高柴油机运行过程中的初始燃烧温度，初始压力和当量比来减少柴油颗粒物排放的技术研究进展，同时也对于柴油机尾气后处理技术的未来发展方向展开探讨。
Key words: diesel particulate matter; exhaust particles; ambient atmosphere parameters; particulate precursor 目 录
1. 绪论 1
1.1 选题背景及意义 1
1.2 柴油机排放颗粒物 2
1.2.1 颗粒形成过程 2
1.2.2 颗粒物前驱体 3
1.3 国内外研究现状 3
1.4 本文主要研究工作 4
2. 柴油机颗粒物形成机理 5
2.1 柴油机颗粒物的组成 5
2.2 柴油机颗粒物的生成机理 7
2.2.1 PAHs形成 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: #351916072#
机理 7
2.2.2 碳核的形成与氧化 8
2.2.3 颗粒的理化特性 8
2.3 柴油机颗粒物研究方法 9
2.4 本章小结 10
3. 机理构建与验证 11
3.1 CHEMKIN软件介绍 11
3.1.1软件概述 11
3.1.2 数学理论模型 11
3.2 机理构建 12
3.2.1 柴油机机理构建 13
3.2.2 PAHs机理构建 14
3.2.3 机理耦合 15
3.3 机理验证 15
3.3.1 着火延迟 15
3.3.2 燃烧中间产物与主要生成物 16
3.4 本章小结 16
4. 结果分析与讨论 17
4.1 环境氛围参数对PAHs生成规律影响 17
4.1.1 苯 17
4.1.2 萘 19
4.1.3 菲 19
4.1.4 芘 20
4.2 环境氛围参数对PAHs生成基元反应的影响 20
4.2.1 初始温度 22
4.2.2初始压力 23
4.2.3 当量比 24
4.3 本章小结 24
5. 全文总结与展望 26
5.1 全文总结 26
5.2 工作展望 26
引用文献 27
致 谢 28
1. 绪论
1.1 选题背景及意义
随着全球跨入二十一世纪，全球进入科技时代，中国的改革开放政策促使经济发展势如破竹，持续且稳定的迅速增长使中国成为世界强国。加入WTO以后，中国坚持走可持续发展道路，与世界全面接轨，逐步加快社会的城市化进程。为了加快我国城市化的进程，我们必须提高城市的工业化水平，科技才是第一生产力。汽车作为现代化发展的重要组成部分，也是人类不可或缺的交通工具，为人类出行与运输行业带来巨大方便。汽车业的发展在国家经济增长和社会持续进步中占有极其重要的地位，直至2018年，中国的汽车产销量连续十年蝉联世界第一，中国的汽车行业正成为世界最大和最具发展潜力的舞台。
随着经济的发展,人们对于汽车的需求越来越大，汽车的保有量也越来越多了，从而导致汽车尾气的污染问题也越来越严重。汽车尾气污染物的成分复杂,其中,大气可吸入颗粒物（PM）是我国空气中最为重要的污染物，给人民的生存及生活带来不可小觑的危害。颗粒物对人体健康的影响不仅与颗粒物的浓度有关，其粒子直径也起着决定性作用。5μm以下的颗粒可以被人体呼吸道直接吸入，而3μm以下的颗粒可以沉积在肺细胞中,使人体肺部产生病变，带来不可挽回的严重后果。
要降低汽车尾气颗粒物的排放，政府的相关政策至关重要，我国对于汽车污染物的排放制定了严格的政策，并且依据实际情况逐渐完善。自从2017年1月1日，我国开始实施“国五标准”[1]，“国五标准”和之前公布的“国四标准”相比而言，“国五标准”在汽车尾气颗粒物排放方面更为严格，“国家五项标准”中的颗粒物排放限值比“国家四项标准”中的限制严格了82％。并且还增加了新的指标——颗粒物粒子数量（Particle Numbers，PN）的限值[2]。此外，我国将于2020年7月1日实施“国六标准”。因此，可以看出，中国对车辆污染物排放的规定将越来越严格。与汽油发动机相比，柴油发动机效率更高，更经济，二氧化碳排放量更低[3]，但氮氧化物（NOx）和颗粒物质（颗粒物，PM）排放量增加，特别是颗粒物排放量远高于汽油发动机[4]。在从柴油发动机排出的颗粒中，粒径在10nm和1μm之间的微纳米颗粒占总颗粒排放的90％以上，这在PN排放中起主导作用。微纳米级颗粒进入大气后悬浮于空气中，吸入人体肺部后在体内沉积，特别是微纳米级颗粒表面吸附了具有致癌、致畸、致突变的多环芳香烃（Polycyclic Aromatic Hydrocarbons）及醛酮类等有害物质，这些有害物质会对人类健康造成各种危害。此外，微纳米级颗粒与其他空气污染物发生物理化学反应，还会造成二次污染。近几年，中国北方雾霾现象频发，最主要原因是细颗粒物 PM2.5 浓度增加。PM2.5的复杂成分会对人体健康造成很大的危害，例如支气管炎和哮喘等疾病。而PM2.5中含有致癌物质，如多环芳烃，会严重危害人体健康[5]。所以，对柴油机排放控制新技术加以改进成为我们汽车研究人员不可忽视的重要工作。
1.2 柴油机排放颗粒物
1.2.1 颗粒形成过程
在柴油机排放污染物中，柴油机颗粒物占据很大比重，在柴油机颗粒物的形成过程中，碳烟是颗粒物质产生的核心元素。在柴油机工作过程中，碳烟不断吸附工作环境中的各种物质（比如水份、金属、硫酸盐和可溶性有机物等）聚合在一起，导致柴油机颗粒物的形成。因此，柴油机颗粒物的形成是一个复杂的理化过程，需要经历液相反应、液相转变为气相的反应以及再从气相转变为固相的反应，形成碳烟的基本过程如图1.1所示。
Key words: diesel particulate matter; exhaust particles; ambient atmosphere parameters; particulate precursor 目 录
1. 绪论 1
1.1 选题背景及意义 1
1.2 柴油机排放颗粒物 2
1.2.1 颗粒形成过程 2
1.2.2 颗粒物前驱体 3
1.3 国内外研究现状 3
1.4 本文主要研究工作 4
2. 柴油机颗粒物形成机理 5
2.1 柴油机颗粒物的组成 5
2.2 柴油机颗粒物的生成机理 7
2.2.1 PAHs形成 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: #351916072#
机理 7
2.2.2 碳核的形成与氧化 8
2.2.3 颗粒的理化特性 8
2.3 柴油机颗粒物研究方法 9
2.4 本章小结 10
3. 机理构建与验证 11
3.1 CHEMKIN软件介绍 11
3.1.1软件概述 11
3.1.2 数学理论模型 11
3.2 机理构建 12
3.2.1 柴油机机理构建 13
3.2.2 PAHs机理构建 14
3.2.3 机理耦合 15
3.3 机理验证 15
3.3.1 着火延迟 15
3.3.2 燃烧中间产物与主要生成物 16
3.4 本章小结 16
4. 结果分析与讨论 17
4.1 环境氛围参数对PAHs生成规律影响 17
4.1.1 苯 17
4.1.2 萘 19
4.1.3 菲 19
4.1.4 芘 20
4.2 环境氛围参数对PAHs生成基元反应的影响 20
4.2.1 初始温度 22
4.2.2初始压力 23
4.2.3 当量比 24
4.3 本章小结 24
5. 全文总结与展望 26
5.1 全文总结 26
5.2 工作展望 26
引用文献 27
致 谢 28
1. 绪论
1.1 选题背景及意义
随着全球跨入二十一世纪，全球进入科技时代，中国的改革开放政策促使经济发展势如破竹，持续且稳定的迅速增长使中国成为世界强国。加入WTO以后，中国坚持走可持续发展道路，与世界全面接轨，逐步加快社会的城市化进程。为了加快我国城市化的进程，我们必须提高城市的工业化水平，科技才是第一生产力。汽车作为现代化发展的重要组成部分，也是人类不可或缺的交通工具，为人类出行与运输行业带来巨大方便。汽车业的发展在国家经济增长和社会持续进步中占有极其重要的地位，直至2018年，中国的汽车产销量连续十年蝉联世界第一，中国的汽车行业正成为世界最大和最具发展潜力的舞台。
随着经济的发展,人们对于汽车的需求越来越大，汽车的保有量也越来越多了，从而导致汽车尾气的污染问题也越来越严重。汽车尾气污染物的成分复杂,其中,大气可吸入颗粒物（PM）是我国空气中最为重要的污染物，给人民的生存及生活带来不可小觑的危害。颗粒物对人体健康的影响不仅与颗粒物的浓度有关，其粒子直径也起着决定性作用。5μm以下的颗粒可以被人体呼吸道直接吸入，而3μm以下的颗粒可以沉积在肺细胞中,使人体肺部产生病变，带来不可挽回的严重后果。
要降低汽车尾气颗粒物的排放，政府的相关政策至关重要，我国对于汽车污染物的排放制定了严格的政策，并且依据实际情况逐渐完善。自从2017年1月1日，我国开始实施“国五标准”[1]，“国五标准”和之前公布的“国四标准”相比而言，“国五标准”在汽车尾气颗粒物排放方面更为严格，“国家五项标准”中的颗粒物排放限值比“国家四项标准”中的限制严格了82％。并且还增加了新的指标——颗粒物粒子数量（Particle Numbers，PN）的限值[2]。此外，我国将于2020年7月1日实施“国六标准”。因此，可以看出，中国对车辆污染物排放的规定将越来越严格。与汽油发动机相比，柴油发动机效率更高，更经济，二氧化碳排放量更低[3]，但氮氧化物（NOx）和颗粒物质（颗粒物，PM）排放量增加，特别是颗粒物排放量远高于汽油发动机[4]。在从柴油发动机排出的颗粒中，粒径在10nm和1μm之间的微纳米颗粒占总颗粒排放的90％以上，这在PN排放中起主导作用。微纳米级颗粒进入大气后悬浮于空气中，吸入人体肺部后在体内沉积，特别是微纳米级颗粒表面吸附了具有致癌、致畸、致突变的多环芳香烃（Polycyclic Aromatic Hydrocarbons）及醛酮类等有害物质，这些有害物质会对人类健康造成各种危害。此外，微纳米级颗粒与其他空气污染物发生物理化学反应，还会造成二次污染。近几年，中国北方雾霾现象频发，最主要原因是细颗粒物 PM2.5 浓度增加。PM2.5的复杂成分会对人体健康造成很大的危害，例如支气管炎和哮喘等疾病。而PM2.5中含有致癌物质，如多环芳烃，会严重危害人体健康[5]。所以，对柴油机排放控制新技术加以改进成为我们汽车研究人员不可忽视的重要工作。
1.2 柴油机排放颗粒物
1.2.1 颗粒形成过程
在柴油机排放污染物中，柴油机颗粒物占据很大比重，在柴油机颗粒物的形成过程中，碳烟是颗粒物质产生的核心元素。在柴油机工作过程中，碳烟不断吸附工作环境中的各种物质（比如水份、金属、硫酸盐和可溶性有机物等）聚合在一起，导致柴油机颗粒物的形成。因此，柴油机颗粒物的形成是一个复杂的理化过程，需要经历液相反应、液相转变为气相的反应以及再从气相转变为固相的反应，形成碳烟的基本过程如图1.1所示。
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