石墨烯负载pt纳米晶催化剂的可控制备与氧还原性能研究(附件)【字数：13869】
质子交换膜燃料电池具有结构简单、能量效率高等优点，具有广阔的应用前景。但是，燃料电池的成功商业化应用还需要在提高催化剂性能和稳定性。石墨烯具有独特的理化性质，较大的比表面积和高导电性以及丰富的缺陷位点，被认为是质子交换膜电池贵金属催化剂载体的理想选择。本文围绕绿色环保的化学液相合成法制备具有较高氧还原催化活性的Pt/rGO催化剂展开研究，取得了以下主要创新成果（1）采用H2O为溶剂、抗坏血酸为还原剂的绿色环保合成法，制备不同贵金属Pt纳米晶负载量的Pt/rGO催化剂。并发现，增加反应温度和Pt负载量对Pt/rGO催化剂的形貌结构有促进作用。（2）分别对碳黑和石墨烯为载体的Pt/C、Pt/rGO催化剂进行氧还原反应电催化测试，结果表明， Pt/rGO催化剂的电化学活性面积是Pt/C催化剂的1.6倍、半坡电位明显高于Pt/C催化剂。关键词质子交换膜燃料电池；Pt；石墨烯；氧还原反应
目 录
第一章 绪论 1
1.1 引言 1
1.1.1 能源危机 1
1.1.2 燃料电池的发展历程 1
1.2 质子交换膜燃料电池 3
1.2.1阴极氧还原反应机理 4
1.3 催化剂的设计要求 5
1.3.1 PEMFC催化剂 5
1.3.2 PEMFC催化剂的设计要求 6
1.4 铂纳米晶催化剂的发展 7
1.5 催化剂载体 9
1.5.1碳黑（XC72） 9
1.5.2 石墨烯 10
1.6 本文研究的内容 12
第二章 实验部分 14
2.1 实验药品与仪器 14
2.1.1 实验药品 14
2.1.2 实验仪器 14
2.2 催化剂的表征与测试 14
2.2.1形貌结构表征 15
2.2.2氧还原性能（ORR）测试 15
第三章 催化剂制备与表征测试 18
3.1 Pt/C催化剂的制备 18
3.2 Pt/rGO催化剂的制备 18
3.3 结果与讨论 19
3.3.1 透射电子显微镜（TEM）表征 19
*好棒文|www.hbsrm.com +Q: #351916072#
/> 3.3.2 氧还原性能（ORR）测试 23
3.4 本章小结 25
结论 27
致谢 28
参考文献 29
第一章 绪论
1.1 引言
1.1.1 能源危机
随着社会和经济的不断发展，能源和环保已经成为人类所关注的两个最重要问题。能源是现代社会正常运行的基础，据研究结果表明，以目前能源消耗速度估测，煤和石油等化石能源只能坚持数十年至数百年[1]。因此，能源危机已成为人类不得不面临的问题，而且人类对能源的需求越来越大，预计到2030年，全球能源需求将比目前的水平增长36％[2]。
近年来，全球范围内对可持续能源的投资不断增加，尤其是对绿色环保的太阳能发电技术以及燃料电池技术等，在这种情况下，清洁可持续发展的新能源开发已成为全球范围内的研究热点[3]。国际能源界预测，本世纪氢能产业将得到突破性的进展和推广，以氢气为燃料的燃料电池便由此受到了社会和科学界的高度重视。目前，在汽车、分布式发电和便携式电子应用领域，高分子电解质膜燃料电池是将氢气有效的转化为电能的最有希望的候选者[4]。电池的工作效率将直接影响到风力和光伏发电等新能源的使用和存储效率已及它的寿命。而且，电池系统可以作为新能源交通运输稳定的动力源。因此，对能源危机和环保问题，新能源的开发及运用将对其有效解决。
传统的能量转化都是通过热机来实现的，热机转化需要遵循卡诺循环[5]，受其限制，能量转化率低，能耗损失严重，浪费了大量能源，而新型的燃料电池不需要受卡诺循环的限制，能量转化率高。这为燃料电池的发展奠定了基础。
1.1.2 燃料电池的发展历程
燃料电池这个概念大约早在160年前就已经被提出来了，燃料电池的发明可以追溯到1839年，Willian Grove（格罗夫），氢和氧被电解产生H2O并且与外部负载连接，这就使得氢和氧发生电化学反应，从而电流就是这样产生的。
1896年，W. W. Jacques直接将煤来作为燃料的电池，但最后因为环境问题这一研究没有取得相应的效果。
1900年，W. Nernst创造了一个固体氧化作为燃料物燃料电池。以“能斯特电物质”作为燃料电池的电解质。
1906年，F. Haber等人研究了关于氢氧燃料电池可逆电动势的热力学问题。他们使用铂和金的薄玻璃圆片作为燃料电池的电解质，固体聚合物燃料电池（SPFC）的原型就产生了。
1932年，培根（F.T.Bacon）提出双孔结构电极的概念，第一个中温（200℃）型碱性燃料电池（Bacon fuel cell）被培根开发出来了。
大约20世纪60年代，因为材料成本等一系列问题，美国暂时被迫放弃了将PEMFC应用于Gemini航天飞机辅助电源。在70年代，全氟磺酸膜Nafon产品成功开发后，因其具有优良的耐酸性和热稳定性而被广泛应用于PEMFC中，这使得燃料电池取得了突破性的发展[6]。
燃料电池是将燃料和氧化剂中的化学能源源不断地转化为电能的一种电化学装置。燃料电池在工作原理和整体结构上与普通意义上的电池完全不同。它与外界即有物质交换又有能量交换，燃料电池是将化学能直接转化为电能[7]，其能量转化率可高达 40 % ~ 60 %，而且环保、高效，工作过程中几乎不会排放氮氧化合物和硫氧化合物[8]。
（1）燃料电池的优点
与传统的发电方式相比，燃料电池有以下优点[9]。
①能量转化效率高。燃料电池能量转化效率与热机和发电机相比要高得多。目前汽轮机或柴油机整体的效率仅为 35～40%，而质子交换膜燃料电池的有效效率能达到4358%，如果把燃料电池化学反应中废弃的热能都利用起来，其整体效率可以达到 80%或以上。
②污染小、噪声低。燃料电池作为大、中型发电装置使用时，它的主要优点是污染物排放量少。对于氢气燃料电池来说，它发电后的最终产物只有水，实现了绿色环保无污染。
③功率大、可靠性高。燃料电池装置由多个单体电池串并联组成。单体电池的反应面积越大，输出功率也就越大；同样的串联的单体电池越多，从而输出电压也就越高。可以根据需要改变输出功率和输出电压。因为电池组是模块的结构，所以组装电池和维修都十分方便，可靠性高。
④可用燃料多。燃料电池可以使用各种基本燃料，如天然气、煤气、甲醇、乙醇、汽油等化学燃料；也可使用各种废弃燃料，如褐煤、废木、废纸等。
目 录
第一章 绪论 1
1.1 引言 1
1.1.1 能源危机 1
1.1.2 燃料电池的发展历程 1
1.2 质子交换膜燃料电池 3
1.2.1阴极氧还原反应机理 4
1.3 催化剂的设计要求 5
1.3.1 PEMFC催化剂 5
1.3.2 PEMFC催化剂的设计要求 6
1.4 铂纳米晶催化剂的发展 7
1.5 催化剂载体 9
1.5.1碳黑（XC72） 9
1.5.2 石墨烯 10
1.6 本文研究的内容 12
第二章 实验部分 14
2.1 实验药品与仪器 14
2.1.1 实验药品 14
2.1.2 实验仪器 14
2.2 催化剂的表征与测试 14
2.2.1形貌结构表征 15
2.2.2氧还原性能（ORR）测试 15
第三章 催化剂制备与表征测试 18
3.1 Pt/C催化剂的制备 18
3.2 Pt/rGO催化剂的制备 18
3.3 结果与讨论 19
3.3.1 透射电子显微镜（TEM）表征 19
*好棒文|www.hbsrm.com +Q: #351916072#
/> 3.3.2 氧还原性能（ORR）测试 23
3.4 本章小结 25
结论 27
致谢 28
参考文献 29
第一章 绪论
1.1 引言
1.1.1 能源危机
随着社会和经济的不断发展，能源和环保已经成为人类所关注的两个最重要问题。能源是现代社会正常运行的基础，据研究结果表明，以目前能源消耗速度估测，煤和石油等化石能源只能坚持数十年至数百年[1]。因此，能源危机已成为人类不得不面临的问题，而且人类对能源的需求越来越大，预计到2030年，全球能源需求将比目前的水平增长36％[2]。
近年来，全球范围内对可持续能源的投资不断增加，尤其是对绿色环保的太阳能发电技术以及燃料电池技术等，在这种情况下，清洁可持续发展的新能源开发已成为全球范围内的研究热点[3]。国际能源界预测，本世纪氢能产业将得到突破性的进展和推广，以氢气为燃料的燃料电池便由此受到了社会和科学界的高度重视。目前，在汽车、分布式发电和便携式电子应用领域，高分子电解质膜燃料电池是将氢气有效的转化为电能的最有希望的候选者[4]。电池的工作效率将直接影响到风力和光伏发电等新能源的使用和存储效率已及它的寿命。而且，电池系统可以作为新能源交通运输稳定的动力源。因此，对能源危机和环保问题，新能源的开发及运用将对其有效解决。
传统的能量转化都是通过热机来实现的，热机转化需要遵循卡诺循环[5]，受其限制，能量转化率低，能耗损失严重，浪费了大量能源，而新型的燃料电池不需要受卡诺循环的限制，能量转化率高。这为燃料电池的发展奠定了基础。
1.1.2 燃料电池的发展历程
燃料电池这个概念大约早在160年前就已经被提出来了，燃料电池的发明可以追溯到1839年，Willian Grove（格罗夫），氢和氧被电解产生H2O并且与外部负载连接，这就使得氢和氧发生电化学反应，从而电流就是这样产生的。
1896年，W. W. Jacques直接将煤来作为燃料的电池，但最后因为环境问题这一研究没有取得相应的效果。
1900年，W. Nernst创造了一个固体氧化作为燃料物燃料电池。以“能斯特电物质”作为燃料电池的电解质。
1906年，F. Haber等人研究了关于氢氧燃料电池可逆电动势的热力学问题。他们使用铂和金的薄玻璃圆片作为燃料电池的电解质，固体聚合物燃料电池（SPFC）的原型就产生了。
1932年，培根（F.T.Bacon）提出双孔结构电极的概念，第一个中温（200℃）型碱性燃料电池（Bacon fuel cell）被培根开发出来了。
大约20世纪60年代，因为材料成本等一系列问题，美国暂时被迫放弃了将PEMFC应用于Gemini航天飞机辅助电源。在70年代，全氟磺酸膜Nafon产品成功开发后，因其具有优良的耐酸性和热稳定性而被广泛应用于PEMFC中，这使得燃料电池取得了突破性的发展[6]。
燃料电池是将燃料和氧化剂中的化学能源源不断地转化为电能的一种电化学装置。燃料电池在工作原理和整体结构上与普通意义上的电池完全不同。它与外界即有物质交换又有能量交换，燃料电池是将化学能直接转化为电能[7]，其能量转化率可高达 40 % ~ 60 %，而且环保、高效，工作过程中几乎不会排放氮氧化合物和硫氧化合物[8]。
（1）燃料电池的优点
与传统的发电方式相比，燃料电池有以下优点[9]。
①能量转化效率高。燃料电池能量转化效率与热机和发电机相比要高得多。目前汽轮机或柴油机整体的效率仅为 35～40%，而质子交换膜燃料电池的有效效率能达到4358%，如果把燃料电池化学反应中废弃的热能都利用起来，其整体效率可以达到 80%或以上。
②污染小、噪声低。燃料电池作为大、中型发电装置使用时，它的主要优点是污染物排放量少。对于氢气燃料电池来说，它发电后的最终产物只有水，实现了绿色环保无污染。
③功率大、可靠性高。燃料电池装置由多个单体电池串并联组成。单体电池的反应面积越大，输出功率也就越大；同样的串联的单体电池越多，从而输出电压也就越高。可以根据需要改变输出功率和输出电压。因为电池组是模块的结构，所以组装电池和维修都十分方便，可靠性高。
④可用燃料多。燃料电池可以使用各种基本燃料，如天然气、煤气、甲醇、乙醇、汽油等化学燃料；也可使用各种废弃燃料，如褐煤、废木、废纸等。
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