三维非均相fenton催化体系的构建及其催化性能的研究(附件)【字数：16494】
摘 要摘 要为缓解生态环境的压力，开发合理的催化体系成为水处理领域的研究热点。近年来非均相Fenton体系备受关注，该体系克服了传统Fenton体系的诸多缺点，大大提高了Fenton反应效能。本研究采用三维石墨烯网络作为载体，通过自组装Fe3O4纳米粒子的方式将其负载在石墨烯三维网络上，合成三维Fe3O4/GA非均相Fenton催化剂。采用XRD、FT-IR、Raman、SEM等表征手段对其进行分析。以MB作为目标染料辅以对硝基酚、罗丹明6G模拟废水，采用响应曲面法对实验进行科学设计，以便综合评价Fe3O4/GA复合材料的催化效能。表征结果表明Fe3O4纳米微粒与石墨烯片层之间为化学成键，而非普通的物理吸附，Fe3O4纳米微粒均匀分布于石墨烯三维网络结构上，结晶度良好，粒度均匀。同时该催化剂表现出良好的磁性。催化实验结果表明Fe3O4/GA非均相Fenton体系表现出最佳催化活性时的pH值为4.67、H2O2用量是164.47μL，制备复合催化剂所用GO浓度为6.85mg/ml、催化氧化时间为38.07min。同时该体系对罗丹明6G和对硝基酚也表现出良好的催化活性。 关键词非均相Fenton体系；三维石墨烯；响应曲面法；催化氧化
目 录
第一章 绪论 1
1.1 非均相Fenton体系背景 1
1.2 废水处理领域相关研究态势 2
1.2.1 常用废水处理工艺 2
1.2.2 Fenton反应催化剂 4
1.2.3 非均相Fenton反应催化剂载体 5
1.2.4 四氧化三铁磁性纳米粒子 7
1.3 毕业设计研究目的与内容 8
1.3.1 毕业设计目的 8
1.3.2 毕业设计内容 8
第二章 实验部分 9
2.1 实验相关试剂 9
2.2 实验相关仪器 9
2.3 三维GA/Fe3O4纳米复合材料的制备 10
2.3.1 改进Hummers法制氧化石墨烯 10
2.3.2 Fe3O4磁性纳米粒子的制备 11
2.3.3 自组装形成三维GA/Fe3O4气凝胶 11
2.4 相关表征测试手段 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: ^351916072#
11
2.4.1 傅里叶红外光谱分析（FTIR） 11
2.4.2 X射线衍射(XRD)分析 12
2.4.3 扫描电子显微镜（SEM） 12
2.4.4 拉曼光谱（Raman） 12
2.4.5 紫外可见近红外吸收光谱（UVvis） 12
第三章 表征结果与分析 13
3.1 红外光谱分析 13
3.2 X射线衍射（XRD分析） 14
3.3 扫描电子显微镜（SEM） 16
3.4 拉曼光谱（Raman） 17
第四章 三维GA/Fe3O4复合催化剂催化性能的评价 18
4.1 废水的模拟 18
4.1.1 亚甲基蓝 18
4.1.2 对硝基苯酚 18
4.1.3 罗丹明6G 18
4.2 催化氧化实验步骤 19
4.3 不同条件下非均相Fenton催化性能的评价 19
4.3.1 GA/Fe3O4非均相Fenton体系最优催化工艺的确定 19
4.4 不同非均相Fenton体系的对比实验 30
4.4.1 对比实验 30
4.4.2 GA/Fe3O4非均相Fenton体系催化其他有机物 30
结论 32
致谢 34
参考文献 35
第一章 绪论
1.1 非均相Fenton体系背景
工业高速发展的当今社会，大量有机污染物排入水体超出其自净能力引发水污染。与此同时带来的土壤、空气等的连锁污染，严重威胁着生态环境和人类生存。这些有机污染物种类繁杂，排放量大，有些甚至致癌、致畸，如偶氮类染料和芳香胺，它们普遍色度高、难降解、抗光解、抗氧化，难生化降解。目前国内外处理工业废水的措施主要有吸附技术、混凝沉淀技术、膜分离法、磁分离法、电化学技术、化学氧化技术、光催化降解技术、微生物处理技术等[1]。
然而使用诸如此类的废水净化技术都有其局限性，一般的生物降解或传统的化学氧化更是很难将这些有机污染物分解。为此人们开发了很多新污水处理技术，其中高级氧化术AOPs备受注目。AOPs的经典代表是芬顿试剂，即Fe2+H2O2体系[2] 。目前普遍认同的机理是Fe2+催化H2O2产生活性?OH氧化分解废水中多种难降解的污染物，从而净化水体。虽然Fenton反应具有高反应活性、高氧化效率、条件温和等一系列优势，但反应需进行预酸化、H2O2利用率低、Fe（Ⅱ）难于回收利用、易造成二次污染等缺点限制了Fenton体系的大规模应用。
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图式1 Fenton反应机理示意图[3]
Scheme1 Reaction mechanism of Fenton reagents[3]
为改善传统的Fenton反应的种种不足，研究人员通过耦合、改善反应条件等手段对Fenton反应进行改良，这部分的Fenton反应往往需要额外的能量供给，如超声、通电、微波、光照等。在改善Fenton试剂自身不足方面，特别是利用纳米技术开发的各种纳米Fenton催化剂，在无需额外能量的条件下对有机污染物进行催化，具有重要意义。科研人员发展了类Fenton催化剂和离子负载型Fenton催化剂，以构建非均相Fenton或类Fenton氧化体系来催化氧化污染物。作为负载型Fenton催化剂的载体分为有机载体、无机载体、分子筛、粘土类物质及碳素类物质等；类Fenton催化剂主要有铁氧化物、铁硫化物和天然含铁矿物等几大类。
1.2 废水处理领域相关研究态势
1.2.1 常用废水处理工艺
废水处理工艺主要是根据处理的目标和水质的不同，污水处理过程视具体情况而定。目前常用的污水处理工艺主要有生物化学预处理、吸附法、臭氧氧化技术、光催化氧化、膜分离技术等。
（1）生物化学预处理
生物预处理（biological pretreatment）定义为依靠生物方法，以去除水体中污染物质的净水过程。生物预处理完善了常规水处理技术不能处理的方面，例如自然有机物、人造有机物、亚硝酸盐、铁等的降解。一般都是首先进行生物预处理，这样不仅可以去除水污染中的大量的有机物，还可以大幅度的提高水资源的安全性，后续处理步骤也比较简便，水体中大部分微生物、大分子等都可以通过生物预处理进行祛除。生物预处理技术有流化和滤池两种形式，流化池形式效果最显著的就是以悬浮球生物而设计的流化池，滤池形式中最为显著的则是连续过滤和间歇反冲过滤。
化学预处理最主要就是通过化学法氧化来进行预处理，化学预氧化一般是利用氯气、高锰酸钾等强氧化剂来氧化水体中的有机污染物，从而破坏有机污染物的结构。化学预处理是最早被用于污水处理并应用较广的一种措施。在污染水体中投入一定的氯气从而控制海藻之类生物的生长以及去除其他的污染物，另外它还能提高有机物的混凝性，进而减少混凝剂的使用，避免后续再处理。通入氯气的化学预处理方式有其局限性，这种用氯气祛除的方法，会在水体中残留大量的氯离子，很难祛除，水资源整体安全性也会下降，如果处理不得当，会残留大量氯离子对生态环境有害，化学预处理这种方式要慎用。
目 录
第一章 绪论 1
1.1 非均相Fenton体系背景 1
1.2 废水处理领域相关研究态势 2
1.2.1 常用废水处理工艺 2
1.2.2 Fenton反应催化剂 4
1.2.3 非均相Fenton反应催化剂载体 5
1.2.4 四氧化三铁磁性纳米粒子 7
1.3 毕业设计研究目的与内容 8
1.3.1 毕业设计目的 8
1.3.2 毕业设计内容 8
第二章 实验部分 9
2.1 实验相关试剂 9
2.2 实验相关仪器 9
2.3 三维GA/Fe3O4纳米复合材料的制备 10
2.3.1 改进Hummers法制氧化石墨烯 10
2.3.2 Fe3O4磁性纳米粒子的制备 11
2.3.3 自组装形成三维GA/Fe3O4气凝胶 11
2.4 相关表征测试手段 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: ^351916072#
11
2.4.1 傅里叶红外光谱分析（FTIR） 11
2.4.2 X射线衍射(XRD)分析 12
2.4.3 扫描电子显微镜（SEM） 12
2.4.4 拉曼光谱（Raman） 12
2.4.5 紫外可见近红外吸收光谱（UVvis） 12
第三章 表征结果与分析 13
3.1 红外光谱分析 13
3.2 X射线衍射（XRD分析） 14
3.3 扫描电子显微镜（SEM） 16
3.4 拉曼光谱（Raman） 17
第四章 三维GA/Fe3O4复合催化剂催化性能的评价 18
4.1 废水的模拟 18
4.1.1 亚甲基蓝 18
4.1.2 对硝基苯酚 18
4.1.3 罗丹明6G 18
4.2 催化氧化实验步骤 19
4.3 不同条件下非均相Fenton催化性能的评价 19
4.3.1 GA/Fe3O4非均相Fenton体系最优催化工艺的确定 19
4.4 不同非均相Fenton体系的对比实验 30
4.4.1 对比实验 30
4.4.2 GA/Fe3O4非均相Fenton体系催化其他有机物 30
结论 32
致谢 34
参考文献 35
第一章 绪论
1.1 非均相Fenton体系背景
工业高速发展的当今社会，大量有机污染物排入水体超出其自净能力引发水污染。与此同时带来的土壤、空气等的连锁污染，严重威胁着生态环境和人类生存。这些有机污染物种类繁杂，排放量大，有些甚至致癌、致畸，如偶氮类染料和芳香胺，它们普遍色度高、难降解、抗光解、抗氧化，难生化降解。目前国内外处理工业废水的措施主要有吸附技术、混凝沉淀技术、膜分离法、磁分离法、电化学技术、化学氧化技术、光催化降解技术、微生物处理技术等[1]。
然而使用诸如此类的废水净化技术都有其局限性，一般的生物降解或传统的化学氧化更是很难将这些有机污染物分解。为此人们开发了很多新污水处理技术，其中高级氧化术AOPs备受注目。AOPs的经典代表是芬顿试剂，即Fe2+H2O2体系[2] 。目前普遍认同的机理是Fe2+催化H2O2产生活性?OH氧化分解废水中多种难降解的污染物，从而净化水体。虽然Fenton反应具有高反应活性、高氧化效率、条件温和等一系列优势，但反应需进行预酸化、H2O2利用率低、Fe（Ⅱ）难于回收利用、易造成二次污染等缺点限制了Fenton体系的大规模应用。
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图式1 Fenton反应机理示意图[3]
Scheme1 Reaction mechanism of Fenton reagents[3]
为改善传统的Fenton反应的种种不足，研究人员通过耦合、改善反应条件等手段对Fenton反应进行改良，这部分的Fenton反应往往需要额外的能量供给，如超声、通电、微波、光照等。在改善Fenton试剂自身不足方面，特别是利用纳米技术开发的各种纳米Fenton催化剂，在无需额外能量的条件下对有机污染物进行催化，具有重要意义。科研人员发展了类Fenton催化剂和离子负载型Fenton催化剂，以构建非均相Fenton或类Fenton氧化体系来催化氧化污染物。作为负载型Fenton催化剂的载体分为有机载体、无机载体、分子筛、粘土类物质及碳素类物质等；类Fenton催化剂主要有铁氧化物、铁硫化物和天然含铁矿物等几大类。
1.2 废水处理领域相关研究态势
1.2.1 常用废水处理工艺
废水处理工艺主要是根据处理的目标和水质的不同，污水处理过程视具体情况而定。目前常用的污水处理工艺主要有生物化学预处理、吸附法、臭氧氧化技术、光催化氧化、膜分离技术等。
（1）生物化学预处理
生物预处理（biological pretreatment）定义为依靠生物方法，以去除水体中污染物质的净水过程。生物预处理完善了常规水处理技术不能处理的方面，例如自然有机物、人造有机物、亚硝酸盐、铁等的降解。一般都是首先进行生物预处理，这样不仅可以去除水污染中的大量的有机物，还可以大幅度的提高水资源的安全性，后续处理步骤也比较简便，水体中大部分微生物、大分子等都可以通过生物预处理进行祛除。生物预处理技术有流化和滤池两种形式，流化池形式效果最显著的就是以悬浮球生物而设计的流化池，滤池形式中最为显著的则是连续过滤和间歇反冲过滤。
化学预处理最主要就是通过化学法氧化来进行预处理，化学预氧化一般是利用氯气、高锰酸钾等强氧化剂来氧化水体中的有机污染物，从而破坏有机污染物的结构。化学预处理是最早被用于污水处理并应用较广的一种措施。在污染水体中投入一定的氯气从而控制海藻之类生物的生长以及去除其他的污染物，另外它还能提高有机物的混凝性，进而减少混凝剂的使用，避免后续再处理。通入氯气的化学预处理方式有其局限性，这种用氯气祛除的方法，会在水体中残留大量的氯离子，很难祛除，水资源整体安全性也会下降，如果处理不得当，会残留大量氯离子对生态环境有害，化学预处理这种方式要慎用。
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