双钙钛矿la2vtco6的晶体结构磁结构和电子结构第一性原理研究【字数：5188】
摘 要双钙钛矿材料因其具有多铁效应、半金属性、巨磁阻效应等优异的物理性质而吸引了研究者的广泛关注，并已被广泛应用于器件中。本论文基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算方法研究了双钙钛矿材料La2VTcO6的电子结构和磁结构，分析和讨论了晶体结构对其电子结构和磁性的影响，研究结果表明（111）La2VTcO6体现出反铁磁半金属性，（001）La2VTcO6体现出反铁磁金属性。这一结果的发现对自旋电子学器件有一定的指导意义。
目录
第一章：引言 1
1.1半金属简介 1
1.2反铁磁半金属简介 1
1.3双钙钛矿的简介 1
1.4本课题研究的内容和意义 2
第二章：结果和讨论 3
2.1 La2VTcO6的晶体结构 3
2.2 计算方法 4
2.3 La2VTcO6的磁结构 5
2.4 (111) La2VTcO6的晶体结构对电子结构的影响 6
2.5 (001) La2VTcO6的晶体结构对电子结构的影响 9
第三章：总结与展望 11
参考文献 14
第一章 引言
1.1半金属简介
早前，研究者基于Heusler化合物[1]NiMnSb和PtMnSb的能带结构计算，提出了半金属（HM）的概念。随后，DeGroot等人发现的半金属铁磁体（HFMs）。在这些重要的发现之后，HMFs因其在自旋电子学和新颖的基础物理[2]中的潜在应用而立即引起了大家广泛的关注。HFMs的典型例子包括尖晶石Fe3O4，金红石型CrO2，混合价钙钛矿La0.7Sr0.3MnO3，双钙钛矿Sr2FeMoO6和Sr2FeReO6，尖晶石FeCr2S4，和锰掺杂GaAs等。HFMs材料的特点是在一个电子自旋通道中表现为金属行为，而另一个电子自旋通道中表现为绝缘行为。它们的电子态密度在费米能级上是完全自旋极化的。在费米能级上，电导率由这些金属单自旋电荷载流子所支配。因此，半金属材料[3]具有潜在的技术应用价值。
1.2反铁磁半金属简介
在HM材料中，费米能级仅穿过一个自旋通道，每个原包的自旋磁矩被量子化，即整数玻尔磁子。一般而言，在半金属材 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: ^351916072^
料中整数玻尔磁子表现为零。这种情况的半金属材料为反铁磁半金属（HMAFM）。很明显，在HMAFM[4]中，每个原包至少有两种不同的磁性离子，它们的自旋是反平行的，因此彼此精确地相互抵消。然而，HMAFM最重要的一个特点就是不产生宏观磁场。所以，具有HMAFM性质的材料在保证没有宏观磁性的前提下可以支持100% 自旋极化的电荷参与输运。利用这种材料，可以在不影响样品自旋特性的情况下，研制出一种自旋极化扫描隧道显微镜探针。HMAFM的概念是由van Leuken和de Groot等人首次提出的。他们从理论上预测，Heusler化合物V7MnFe8Sb7是一种HMAFM材料[5]。近年来，研究者在不断努力的寻找这类材料。到目前为止，理论上已经预测出的HMAFM候选材料包括半赫斯勒型和全Heusler合金[6]，双钙钛矿材料，还有尖晶石硫化物等。其他可能的选择包括无序体系，如空位引起的岩盐过渡金属氧化物，共掺杂Heusler合金，和稀土的反铁磁半导体等。
1.3双钙钛矿的简介
可以想象，HMAFM材料可以支持100%的自旋极化电荷输运[7]，而不表现出任何宏观磁化，由于自旋转对称性和等效性，传统的金属材料，如体心立方金属铬，不可能是半金属的。其他合适的HMAFM材料的很有可能是带有补偿的铁磁体。最简单的解决办法是开发一种材料，其原包中包含两种不同的磁性离子，它们的磁矩大小相等，同时自旋反平行排列。考虑到这一点，可以通过选择合适的过渡金属离子设计出一种HMAFM材料，使它们的磁矩精确抵消。在众多的候选材料中，双钙钛矿类氧化物材料因其结构和构成元素的多样性，该类材料具有灵活的可设计性并且可以实现分子尺度的精确合成，因而吸引研究者的关注。双钙钛矿氧化物材料的化学式为A2BB’O6，其中A位为碱金属或者稀土元素，B和B’为过渡金属元素。Picket 首次提出立方相的双钙钛矿型氧化物材料La2VMnO6可能就是一种潜在的HMAFMS材料。此类HMAFMS材料有望利用载流子自旋极化的特性上在未来自旋电子器件中发挥重要作用。不幸的是，尽管有许多理论预测，但到目前为止，实验上还没有找到这类HMAFMS材料。所以，还需要研究者继续努力。
本课题，我们研究理想的双钙钛矿型氧化物材料La2VTcO6，B和B’分别为V和Tc原子，它的结构可以看作是简单钙钛矿氧化物LaVO3和LaTcO3结合而成的超晶格。具有V和Tc两种BO6八面体的超晶格有两类，一类是同种氧八面体沿着（111）方向堆积，一类是同种氧八面体沿着001方向堆积。当VO6和TcO6八面体沿着（111）方向堆积，即与VO6相邻的是TcO6八面体，此时形成理想立方Fm3m对称性的晶体结构，如图所示1所示。当VO6和TcO6八面体沿着（001）方向堆积，即平面内是同类氧八面体，可以形成空间群p4/mmm (c=2a) 的四方结构，如图所示2。理想立方Fm3m结构和四方p4/mmm结构均含有10个原子，即一个化学式单元。在（111）和（001）La2VTcO6结构中，我们同时考虑了铁磁和反铁磁性构型。为了考虑上述的磁性，我们进行了扩胞，所以图1和2是我们扩胞后的双钙钛矿型氧化物材料La2VTcO6的晶体结构。
1.4本课题研究的内容和意义
双钙钛矿型过渡金属氧化物[8]是寻找HMAFM的较好系统。首先，双钙钛矿结构由于B位元素种类多，所以通过不同B位元素的组合而成的候选材料的数量很大。第二，相对简单的晶体结构提供了两种不同的磁性离子在类似环境中完全抵消磁矩的可能性。另一个重要的事实是，双钙钛矿型过渡金属氧化物。这就引出了本论文的主要目的，即寻找具有的HMAFM性的双钙钛矿候选材料。事实上，Pickett 早期建议采用双钙钛矿结构代替Heusler合金作为可能的HMAFM候选材料，并已预测La2VMnO6是一种HMAFM候选材料。
目录
第一章：引言 1
1.1半金属简介 1
1.2反铁磁半金属简介 1
1.3双钙钛矿的简介 1
1.4本课题研究的内容和意义 2
第二章：结果和讨论 3
2.1 La2VTcO6的晶体结构 3
2.2 计算方法 4
2.3 La2VTcO6的磁结构 5
2.4 (111) La2VTcO6的晶体结构对电子结构的影响 6
2.5 (001) La2VTcO6的晶体结构对电子结构的影响 9
第三章：总结与展望 11
参考文献 14
第一章 引言
1.1半金属简介
早前，研究者基于Heusler化合物[1]NiMnSb和PtMnSb的能带结构计算，提出了半金属（HM）的概念。随后，DeGroot等人发现的半金属铁磁体（HFMs）。在这些重要的发现之后，HMFs因其在自旋电子学和新颖的基础物理[2]中的潜在应用而立即引起了大家广泛的关注。HFMs的典型例子包括尖晶石Fe3O4，金红石型CrO2，混合价钙钛矿La0.7Sr0.3MnO3，双钙钛矿Sr2FeMoO6和Sr2FeReO6，尖晶石FeCr2S4，和锰掺杂GaAs等。HFMs材料的特点是在一个电子自旋通道中表现为金属行为，而另一个电子自旋通道中表现为绝缘行为。它们的电子态密度在费米能级上是完全自旋极化的。在费米能级上，电导率由这些金属单自旋电荷载流子所支配。因此，半金属材料[3]具有潜在的技术应用价值。
1.2反铁磁半金属简介
在HM材料中，费米能级仅穿过一个自旋通道，每个原包的自旋磁矩被量子化，即整数玻尔磁子。一般而言，在半金属材 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: ^351916072^
料中整数玻尔磁子表现为零。这种情况的半金属材料为反铁磁半金属（HMAFM）。很明显，在HMAFM[4]中，每个原包至少有两种不同的磁性离子，它们的自旋是反平行的，因此彼此精确地相互抵消。然而，HMAFM最重要的一个特点就是不产生宏观磁场。所以，具有HMAFM性质的材料在保证没有宏观磁性的前提下可以支持100% 自旋极化的电荷参与输运。利用这种材料，可以在不影响样品自旋特性的情况下，研制出一种自旋极化扫描隧道显微镜探针。HMAFM的概念是由van Leuken和de Groot等人首次提出的。他们从理论上预测，Heusler化合物V7MnFe8Sb7是一种HMAFM材料[5]。近年来，研究者在不断努力的寻找这类材料。到目前为止，理论上已经预测出的HMAFM候选材料包括半赫斯勒型和全Heusler合金[6]，双钙钛矿材料，还有尖晶石硫化物等。其他可能的选择包括无序体系，如空位引起的岩盐过渡金属氧化物，共掺杂Heusler合金，和稀土的反铁磁半导体等。
1.3双钙钛矿的简介
可以想象，HMAFM材料可以支持100%的自旋极化电荷输运[7]，而不表现出任何宏观磁化，由于自旋转对称性和等效性，传统的金属材料，如体心立方金属铬，不可能是半金属的。其他合适的HMAFM材料的很有可能是带有补偿的铁磁体。最简单的解决办法是开发一种材料，其原包中包含两种不同的磁性离子，它们的磁矩大小相等，同时自旋反平行排列。考虑到这一点，可以通过选择合适的过渡金属离子设计出一种HMAFM材料，使它们的磁矩精确抵消。在众多的候选材料中，双钙钛矿类氧化物材料因其结构和构成元素的多样性，该类材料具有灵活的可设计性并且可以实现分子尺度的精确合成，因而吸引研究者的关注。双钙钛矿氧化物材料的化学式为A2BB’O6，其中A位为碱金属或者稀土元素，B和B’为过渡金属元素。Picket 首次提出立方相的双钙钛矿型氧化物材料La2VMnO6可能就是一种潜在的HMAFMS材料。此类HMAFMS材料有望利用载流子自旋极化的特性上在未来自旋电子器件中发挥重要作用。不幸的是，尽管有许多理论预测，但到目前为止，实验上还没有找到这类HMAFMS材料。所以，还需要研究者继续努力。
本课题，我们研究理想的双钙钛矿型氧化物材料La2VTcO6，B和B’分别为V和Tc原子，它的结构可以看作是简单钙钛矿氧化物LaVO3和LaTcO3结合而成的超晶格。具有V和Tc两种BO6八面体的超晶格有两类，一类是同种氧八面体沿着（111）方向堆积，一类是同种氧八面体沿着001方向堆积。当VO6和TcO6八面体沿着（111）方向堆积，即与VO6相邻的是TcO6八面体，此时形成理想立方Fm3m对称性的晶体结构，如图所示1所示。当VO6和TcO6八面体沿着（001）方向堆积，即平面内是同类氧八面体，可以形成空间群p4/mmm (c=2a) 的四方结构，如图所示2。理想立方Fm3m结构和四方p4/mmm结构均含有10个原子，即一个化学式单元。在（111）和（001）La2VTcO6结构中，我们同时考虑了铁磁和反铁磁性构型。为了考虑上述的磁性，我们进行了扩胞，所以图1和2是我们扩胞后的双钙钛矿型氧化物材料La2VTcO6的晶体结构。
1.4本课题研究的内容和意义
双钙钛矿型过渡金属氧化物[8]是寻找HMAFM的较好系统。首先，双钙钛矿结构由于B位元素种类多，所以通过不同B位元素的组合而成的候选材料的数量很大。第二，相对简单的晶体结构提供了两种不同的磁性离子在类似环境中完全抵消磁矩的可能性。另一个重要的事实是，双钙钛矿型过渡金属氧化物。这就引出了本论文的主要目的，即寻找具有的HMAFM性的双钙钛矿候选材料。事实上，Pickett 早期建议采用双钙钛矿结构代替Heusler合金作为可能的HMAFM候选材料，并已预测La2VMnO6是一种HMAFM候选材料。
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