掺氮pdni碳纳米管处理水中2,4,6三氯酚(附件)【字数：16575】
摘 要摘 要氯酚是卤代芳香族化合物，由苯环结构和氯原子构成的，是水环境中常见的有机污染物之一。而且其结构稳定，在水中稳定存在不易被分解，是典型的“三致”(致癌、致畸、致突变)物质，作为优先控制有毒污染物早已被许多国家列入黑名单了。碳纳米管是新型纳米材料，其化学性质的稳定性、物理机能的优越性以及构造上的独特性成为了材料界的新宠，从而在电化学、催化剂等方面有着广泛的应用，而且将其改性修饰后它的功用和性能有了显著的提升。本实验是掺氮Pd/Ni碳纳米管处理水中2,4,6-三氯酚的研究过程。实验结果表明在所有Pd/Ni比例中去除率最好的是41，去除率为80.63%；在试验催化剂的投加量中，投加量为10mg时去除率达到最高为94.85%，之后就趋于平缓了；在不同三氯酚初始浓度的结果中，100mg/L 2,4,6-三氯酚的去除效果最为明显，比20mg/L和50mg/L的去除率要高；在做不同pH的条件下，当pH=9.13时，去除效果最好，碱性条件能促进反应进行；最后实验将催化剂重复使用三次，以此来证明该催化剂可回收性良好。关键词2,4,6-三氯酚；催化加氢脱氯；掺氮碳纳米管；双金属负载；催化Abstract
目 录
第一章 绪 论 1
1.1碳纳米管简介 1
1.1.1碳纳米管结构与性质 1
1.1.2 碳纳米管负载材料及应用 2
1.1.3碳纳米管负载金属催化剂及其应用 2
1.2三氯酚的来源、危害及处理方法 3
1.2.1环境中氯酚的来源、性质及危害 3
1.2.2 氯酚污染的概况 4
1.2.3 治理2，4，6三氯酚的常见方法 5
1.3 催化加氢脱氯反应体系 6
1.3.1 催化加氢脱氯的反应及其应用 6
1.3.2影响催化加氢脱氯反应的因素 6
1.4本课题的研究目的、内容及意义 8
第二章 实验内容与方法 10
2.1实验药品及仪器设备 10
2.2 实验方法与步骤 11
2.2.1 2,4,6三氯酚的最大波长的确定与标准曲线的绘制 11
2.2.2多壁碳纳米管负载Pd/Ni金属催化剂的制备 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: *351916072*
12
2.3如何表征催化剂[36] 14
2.4 催化加氢脱氯 15
2.4.1 进行催化加氢脱氯反应的实验装置 15
2.4.2催化剂负载Pd/Ni后对水中2,4,6三氯酚的加氢脱氯 15
第三章实验结果及讨论 18
3.1多壁碳纳米管负载Pd/Ni基催化剂的表征 18
3.1.1 催化剂的TEM分析 18
3.1.2催化剂的XRD分析 19
3.1.3 催化剂的XPS分析 19
3.2不同反应体系对2,4,6三氯酚处理效果的比较 20
3.3 2,4,6三氯酚加氢脱氯反应在不同反应条件下的结果 21
3.3.1 不同摩尔比的Pd和Ni负载催化剂对加氢脱氯的影响 21
3.3.2 不同投加量的催化剂对加氢脱氯的影响 22
3.3.3 不同浓度的2,4,6三氯酚对加氢脱氯的影响 23
3.3.4 不同pH对加氢脱氯的影响 24
3.3.5不同反应时间下对加氢脱氯的影响 25
3.3.6 重复使用催化剂对加氢脱氯的影响 26
3.4实验需注意的细节问题 27
结 论 29
致 谢 30
参 考 文 献 31
第一章 绪 论
1.1碳纳米管简介
1.1.1碳纳米管结构与性质
第一次发现碳纳米管是1991年由日本的科学家饭岛(Lijima)[1]在观察石墨电极直流放电阴极沉淀物中偶然发现的丝状碳。然后碳纳米管就在力学、电学、化学、光学以及机械性能等方面独树一帜，并引起了人们的广泛关注在更多相关领域。比如在气体存储与分离，在场发射器件,生物分离、纯化，高效催化剂和纳米反应器等领域已崭露头角。随着在越来越多的领域中开发碳纳米管将开辟出更宽阔的前景。
碳纳米管中碳原子以sp杂化为主，其独特的六角形网格结构使其形成特殊的空间结构，其内形成有sp杂化键，sp与sp杂化从而形成大π键。而这个大π键就是碳纳米管与一些大分子非共价键复合的基础，其共轭效应使得碳纳米管有了电学方面的一些性质，是电的良导体，由于和石墨的结构相似故而其电学性能也很好。所以说，在碳纳米管上可以进行电子转移，这一点就能促进碳纳米管与金属之间的相互吸引，从而催化剂的性能也会变得更强。在图11中，是碳纳米管的结构，它在各个方面都做的很不错，成为材料界的支柱指日可待。
//
单壁碳纳米管 （b）多壁碳纳米管
图11 碳纳米管空间结构
Figure 11 Carbon nanotube spatial structure
单壁碳纳米管管径都比较小，结构也很简单明了；而多壁碳纳米管各方面都比单壁的要复杂的多。区别只有单层碳纳米管和多壁碳纳米管的内部的层数在内部所占的位置不清楚；但是二者的共同点是，它们的两端大都是呈半圆形且是封闭。
如图11所示碳纳米管显现出其空管状结构，它的层间、凹槽、管间孔道、外表面、内表面都可以大量地吸附物质。通过对其吸附性能的研究，很多东西被发掘出来，在碳纳米管管壁内外表面的吸附量不一致且外表面的吸附能力更强一些，这是由于碳纳米管端的封闭结构影响了碳纳米管管壁内表面的吸附作用。传统碳质材料根本无法和它相提并论，碳纳米管所具有特殊吸附性能，使得反应物可以被高效的吸附，从而使污染物的去除率得到提升。
1.1.2 碳纳米管负载材料及应用
碳纳米管结构的独特性、孔组织结构易于控制、比表面积较高、物理化学性质极其稳定，这些优点奠定了其在材料界的新星地位。
碳纳米管负载金属纳米粒子的复合物逐渐取代传统材料作为催化剂是现今的大趋势之一，而且在光学、化学、生物传感学等方面这类复合催化剂所展现出其巨大的应用价值以及潜在的应用前景。在比表面积、机械强度和导电性等方面碳纳米管都比传统催化剂要好，具备很多优点，所以说在碳管表面上可以将吸附剂催化剂均匀分散开来，金属纳米粒子与其的互相作用使得复合材料的结合处部分的性能表现得更加出色。
近几年来，作为载体负载金属催化剂的碳纳米管材料，早已在催化领域、电子微电子元件、传感器领域以及储能领域等诸多领域中被广泛地应用。在处理有机废水上和染料废水上更是有广阔的前景。[2]
1.1.3碳纳米管负载金属催化剂及其应用
良好的储氢性能使得碳纳米管在对氢的可逆吸附中能够最大程度上去弥补催化加氢过程中氢源的不足。为了能有效提高催化剂的活性和选择性，使用碳纳米管为催化剂载体。现阶段，学者研究出利用其作加氢催化剂、电催化氧化或还原催化剂、合成氨催化剂、甲醇气相羰基催化剂、甲醇制氢催化剂、热分解催化剂等的载体[3]。
目 录
第一章 绪 论 1
1.1碳纳米管简介 1
1.1.1碳纳米管结构与性质 1
1.1.2 碳纳米管负载材料及应用 2
1.1.3碳纳米管负载金属催化剂及其应用 2
1.2三氯酚的来源、危害及处理方法 3
1.2.1环境中氯酚的来源、性质及危害 3
1.2.2 氯酚污染的概况 4
1.2.3 治理2，4，6三氯酚的常见方法 5
1.3 催化加氢脱氯反应体系 6
1.3.1 催化加氢脱氯的反应及其应用 6
1.3.2影响催化加氢脱氯反应的因素 6
1.4本课题的研究目的、内容及意义 8
第二章 实验内容与方法 10
2.1实验药品及仪器设备 10
2.2 实验方法与步骤 11
2.2.1 2,4,6三氯酚的最大波长的确定与标准曲线的绘制 11
2.2.2多壁碳纳米管负载Pd/Ni金属催化剂的制备 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: *351916072*
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2.3如何表征催化剂[36] 14
2.4 催化加氢脱氯 15
2.4.1 进行催化加氢脱氯反应的实验装置 15
2.4.2催化剂负载Pd/Ni后对水中2,4,6三氯酚的加氢脱氯 15
第三章实验结果及讨论 18
3.1多壁碳纳米管负载Pd/Ni基催化剂的表征 18
3.1.1 催化剂的TEM分析 18
3.1.2催化剂的XRD分析 19
3.1.3 催化剂的XPS分析 19
3.2不同反应体系对2,4,6三氯酚处理效果的比较 20
3.3 2,4,6三氯酚加氢脱氯反应在不同反应条件下的结果 21
3.3.1 不同摩尔比的Pd和Ni负载催化剂对加氢脱氯的影响 21
3.3.2 不同投加量的催化剂对加氢脱氯的影响 22
3.3.3 不同浓度的2,4,6三氯酚对加氢脱氯的影响 23
3.3.4 不同pH对加氢脱氯的影响 24
3.3.5不同反应时间下对加氢脱氯的影响 25
3.3.6 重复使用催化剂对加氢脱氯的影响 26
3.4实验需注意的细节问题 27
结 论 29
致 谢 30
参 考 文 献 31
第一章 绪 论
1.1碳纳米管简介
1.1.1碳纳米管结构与性质
第一次发现碳纳米管是1991年由日本的科学家饭岛(Lijima)[1]在观察石墨电极直流放电阴极沉淀物中偶然发现的丝状碳。然后碳纳米管就在力学、电学、化学、光学以及机械性能等方面独树一帜，并引起了人们的广泛关注在更多相关领域。比如在气体存储与分离，在场发射器件,生物分离、纯化，高效催化剂和纳米反应器等领域已崭露头角。随着在越来越多的领域中开发碳纳米管将开辟出更宽阔的前景。
碳纳米管中碳原子以sp杂化为主，其独特的六角形网格结构使其形成特殊的空间结构，其内形成有sp杂化键，sp与sp杂化从而形成大π键。而这个大π键就是碳纳米管与一些大分子非共价键复合的基础，其共轭效应使得碳纳米管有了电学方面的一些性质，是电的良导体，由于和石墨的结构相似故而其电学性能也很好。所以说，在碳纳米管上可以进行电子转移，这一点就能促进碳纳米管与金属之间的相互吸引，从而催化剂的性能也会变得更强。在图11中，是碳纳米管的结构，它在各个方面都做的很不错，成为材料界的支柱指日可待。
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单壁碳纳米管 （b）多壁碳纳米管
图11 碳纳米管空间结构
Figure 11 Carbon nanotube spatial structure
单壁碳纳米管管径都比较小，结构也很简单明了；而多壁碳纳米管各方面都比单壁的要复杂的多。区别只有单层碳纳米管和多壁碳纳米管的内部的层数在内部所占的位置不清楚；但是二者的共同点是，它们的两端大都是呈半圆形且是封闭。
如图11所示碳纳米管显现出其空管状结构，它的层间、凹槽、管间孔道、外表面、内表面都可以大量地吸附物质。通过对其吸附性能的研究，很多东西被发掘出来，在碳纳米管管壁内外表面的吸附量不一致且外表面的吸附能力更强一些，这是由于碳纳米管端的封闭结构影响了碳纳米管管壁内表面的吸附作用。传统碳质材料根本无法和它相提并论，碳纳米管所具有特殊吸附性能，使得反应物可以被高效的吸附，从而使污染物的去除率得到提升。
1.1.2 碳纳米管负载材料及应用
碳纳米管结构的独特性、孔组织结构易于控制、比表面积较高、物理化学性质极其稳定，这些优点奠定了其在材料界的新星地位。
碳纳米管负载金属纳米粒子的复合物逐渐取代传统材料作为催化剂是现今的大趋势之一，而且在光学、化学、生物传感学等方面这类复合催化剂所展现出其巨大的应用价值以及潜在的应用前景。在比表面积、机械强度和导电性等方面碳纳米管都比传统催化剂要好，具备很多优点，所以说在碳管表面上可以将吸附剂催化剂均匀分散开来，金属纳米粒子与其的互相作用使得复合材料的结合处部分的性能表现得更加出色。
近几年来，作为载体负载金属催化剂的碳纳米管材料，早已在催化领域、电子微电子元件、传感器领域以及储能领域等诸多领域中被广泛地应用。在处理有机废水上和染料废水上更是有广阔的前景。[2]
1.1.3碳纳米管负载金属催化剂及其应用
良好的储氢性能使得碳纳米管在对氢的可逆吸附中能够最大程度上去弥补催化加氢过程中氢源的不足。为了能有效提高催化剂的活性和选择性，使用碳纳米管为催化剂载体。现阶段，学者研究出利用其作加氢催化剂、电催化氧化或还原催化剂、合成氨催化剂、甲醇气相羰基催化剂、甲醇制氢催化剂、热分解催化剂等的载体[3]。
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