季铵盐氢键供体二元体系催化二氧化碳的化学固定【字数：10704】
本文在了解二氧化碳的问题及利用方式后研究了一种新型的催化体系催化CO2的化学固定，将CO2变废为宝。本课题的研究方法通过控制不同的反应参数设计多组对比试验最终确定反应条件为（40℃，3h，1MPa CO2），催化体系为四丁基碘化铵与双苯基硫脲二元体系。最后将所用产物进行表征验证该催化体系的催化效果。所研究的催化体系是无金属的，反应完成后无金属残留，符合绿色化学理念。且该催化体系可回收利用，为CO2的化学固定提供了可持续的过程。
目 录
1.绪论 1
1.1 引言 1
1.2 CO2的利用方式 1
1.2.1 CO2的物理应用 1
1.2.2 CO2的生物应用 1
1.2.3 CO2的化学应用 1
1.3环状碳酸酯的综述 2
1.3.1环状碳酸酯的优点及用途 2
1.3.2 CO2与环氧化物合成环状碳酸酯的合成机理 2
1.3.3环状碳酸酯的合成方法 2
1.4催化剂的综述 3
1.4.1均相催化剂 3
1.4.2多相催化剂 4
1.4.3催化剂的选用 5
1.5选题的意义 5
2.实验部分 6
2.1实验原料 6
2.2实验仪器及设备 6
2.3具体催化体系及反应参数的确定 7
2.4 用已确定的催化体系催化CO2与其他环氧化物的偶联 9
2.4.1 CO2与丁基环氧乙烷（HO）的偶联 9
2.4.2 CO2与环氧氯丙烷(ECH)的偶联 9
2.4.3 CO2与氧化苯乙烯(StO)的偶联 10
2.4.4 CO2与苯基缩水甘油醚(GPE)的偶联 10
2.4.5 CO2与烯丙基缩水甘油醚(GAE)的偶联 10
2.4.6 CO2与环氧环己烷(CHO)的偶联 10
3.结果与讨论 11
3.1反应参数以及催化体系的确定 11
3.2催化机理 13
3.3四丁基碘化铵与双苯基硫脲（TU3）体系催化CO2环氧化物的偶合的效果的表征 14
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/> 3.3.1 CO2与环氧丙烷（PO）的偶联 14
3.3.2 CO2与丁基环氧乙烷（HO）的偶联 15
3.3.3 CO2与环氧氯丙烷(ECH)的偶联 16
3.3.4 CO2与氧化苯乙烯(StO)的偶联 18
3.3.5 CO2与苯基缩水甘油醚(GPE)的偶联 19
3.3.6 CO2与烯丙基缩水甘油醚(GAE)的偶联 21
3.3.7 CO2与环氧环己烷(CHO)的偶联 22
4.结论 24
参考文献 25
致谢 27
1.绪论
引言
根据文献了解到在工业化之前二氧化碳（CO2）在大气中的浓度约为280ppm然而工业化之后到目前为止CO2的浓度上升到约为370ppm[1]，因此世界各国投入了很多人力物力致力于如何减少碳排放量这个环境问题的研究上。节能减排也成为人们日趋关注的重点。如今作为世界上二氧化碳排放量最大的国家，如何减少二氧化碳的排放量也成为我国在环境保护方面的重点。人类文明的发展离不开化石燃料的使用随着现代化工业化的发展化石能源成为人类发展必不可少的基础能源，因此随着现代化工业的发展大量的“温室气体”被排放从而形成了“温室效应”对环境造成了很大的负面影响，例如全球气候变暖、冰川融化，生态链紊乱等[26]。所有的“温室气体”中二氧化碳占比最大。因此减少碳排放量可以降低“温室气体”对于环境的坏的影响。减少碳排放量主要有两种方向：一是从源头上多采用风能，太阳能，水能等清洁能源。二是通过化学固定的方法对已经排放的CO2加以利用。本课题研究的意义就在于在化学方面高效的利用CO2环氧化物的合成环状碳酸酯，从而减少CO2的排放量，将CO2变废为宝。
CO2的利用方式
CO2不单单只能作为“温室气体”影响环境，同时它也是一种资源[7],CO2的优势是储量丰富且廉价。可以作为化工生产的重要原料。到目前为止CO2的利用方向主要体现在在物理，生物，化学这三个方面。
1.2.1 CO2的物理应用
惰性气体：焊接时的保护气体，二氧化碳灭火器等。
冷却气体：果蔬的保存冷冻，干冰是CO2的特殊形态可用作人工降雨。
清洗剂：液态CO2可用作干洗。
萃取剂：可以用CO2萃取茶叶中的咖啡因等。
1.2.2 CO2的生物应用
因为CO2有着能够促进植物光合作用的特点，因此可在植物大棚内覆盖CO2让农作物提前成熟。除此之外也可以用于培养基来培养真菌。
1.2.3 CO2的化学应用
表1：CO2与H2反应可生成的产物及用途
产物名称
用途
甲醇
燃料、溶剂、萃取剂等
二甲醚
燃料、麻醉剂、溶剂等
醋酸
食品添加剂、合成醋酸酐、醋酸酯等
甲烷
燃料等
与NH3反应可生成尿素，可用作最普遍的肥料[813]。
与金属氧化物或金属反应可生成金属碳酸盐可用于建筑材料等。
与环氧化物共聚可得到高分子量的聚碳酸酯可用作工程塑料应用于光学照明、电子电器、机械设备和医疗器材等方面。与环氧化物的加成反应可以得到环碳酸酯可用作溶剂、增塑剂、交联剂、萃取剂等。
1.3环状碳酸酯的综述
1.3.1环状碳酸酯的优点及用途
目 录
1.绪论 1
1.1 引言 1
1.2 CO2的利用方式 1
1.2.1 CO2的物理应用 1
1.2.2 CO2的生物应用 1
1.2.3 CO2的化学应用 1
1.3环状碳酸酯的综述 2
1.3.1环状碳酸酯的优点及用途 2
1.3.2 CO2与环氧化物合成环状碳酸酯的合成机理 2
1.3.3环状碳酸酯的合成方法 2
1.4催化剂的综述 3
1.4.1均相催化剂 3
1.4.2多相催化剂 4
1.4.3催化剂的选用 5
1.5选题的意义 5
2.实验部分 6
2.1实验原料 6
2.2实验仪器及设备 6
2.3具体催化体系及反应参数的确定 7
2.4 用已确定的催化体系催化CO2与其他环氧化物的偶联 9
2.4.1 CO2与丁基环氧乙烷（HO）的偶联 9
2.4.2 CO2与环氧氯丙烷(ECH)的偶联 9
2.4.3 CO2与氧化苯乙烯(StO)的偶联 10
2.4.4 CO2与苯基缩水甘油醚(GPE)的偶联 10
2.4.5 CO2与烯丙基缩水甘油醚(GAE)的偶联 10
2.4.6 CO2与环氧环己烷(CHO)的偶联 10
3.结果与讨论 11
3.1反应参数以及催化体系的确定 11
3.2催化机理 13
3.3四丁基碘化铵与双苯基硫脲（TU3）体系催化CO2环氧化物的偶合的效果的表征 14
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/> 3.3.1 CO2与环氧丙烷（PO）的偶联 14
3.3.2 CO2与丁基环氧乙烷（HO）的偶联 15
3.3.3 CO2与环氧氯丙烷(ECH)的偶联 16
3.3.4 CO2与氧化苯乙烯(StO)的偶联 18
3.3.5 CO2与苯基缩水甘油醚(GPE)的偶联 19
3.3.6 CO2与烯丙基缩水甘油醚(GAE)的偶联 21
3.3.7 CO2与环氧环己烷(CHO)的偶联 22
4.结论 24
参考文献 25
致谢 27
1.绪论
引言
根据文献了解到在工业化之前二氧化碳（CO2）在大气中的浓度约为280ppm然而工业化之后到目前为止CO2的浓度上升到约为370ppm[1]，因此世界各国投入了很多人力物力致力于如何减少碳排放量这个环境问题的研究上。节能减排也成为人们日趋关注的重点。如今作为世界上二氧化碳排放量最大的国家，如何减少二氧化碳的排放量也成为我国在环境保护方面的重点。人类文明的发展离不开化石燃料的使用随着现代化工业化的发展化石能源成为人类发展必不可少的基础能源，因此随着现代化工业的发展大量的“温室气体”被排放从而形成了“温室效应”对环境造成了很大的负面影响，例如全球气候变暖、冰川融化，生态链紊乱等[26]。所有的“温室气体”中二氧化碳占比最大。因此减少碳排放量可以降低“温室气体”对于环境的坏的影响。减少碳排放量主要有两种方向：一是从源头上多采用风能，太阳能，水能等清洁能源。二是通过化学固定的方法对已经排放的CO2加以利用。本课题研究的意义就在于在化学方面高效的利用CO2环氧化物的合成环状碳酸酯，从而减少CO2的排放量，将CO2变废为宝。
CO2的利用方式
CO2不单单只能作为“温室气体”影响环境，同时它也是一种资源[7],CO2的优势是储量丰富且廉价。可以作为化工生产的重要原料。到目前为止CO2的利用方向主要体现在在物理，生物，化学这三个方面。
1.2.1 CO2的物理应用
惰性气体：焊接时的保护气体，二氧化碳灭火器等。
冷却气体：果蔬的保存冷冻，干冰是CO2的特殊形态可用作人工降雨。
清洗剂：液态CO2可用作干洗。
萃取剂：可以用CO2萃取茶叶中的咖啡因等。
1.2.2 CO2的生物应用
因为CO2有着能够促进植物光合作用的特点，因此可在植物大棚内覆盖CO2让农作物提前成熟。除此之外也可以用于培养基来培养真菌。
1.2.3 CO2的化学应用
表1：CO2与H2反应可生成的产物及用途
产物名称
用途
甲醇
燃料、溶剂、萃取剂等
二甲醚
燃料、麻醉剂、溶剂等
醋酸
食品添加剂、合成醋酸酐、醋酸酯等
甲烷
燃料等
与NH3反应可生成尿素，可用作最普遍的肥料[813]。
与金属氧化物或金属反应可生成金属碳酸盐可用于建筑材料等。
与环氧化物共聚可得到高分子量的聚碳酸酯可用作工程塑料应用于光学照明、电子电器、机械设备和医疗器材等方面。与环氧化物的加成反应可以得到环碳酸酯可用作溶剂、增塑剂、交联剂、萃取剂等。
1.3环状碳酸酯的综述
1.3.1环状碳酸酯的优点及用途
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