低毒v2o5wo3tio2脱硝催化剂的制备(附件)【字数：10754】
摘 要摘 要选择催化还原法（SCR）催化剂脱硝是通过NH3来选择性崔还原的脱除氮氧化物的技术，这种脱硝方法是目前工业运用较为普遍的，同时也是效果最为明显的。在烟气脱硝过程中，SCR催化剂是中心，SCR催化剂的制备材料和制备工艺决定了整个脱硝过程的效率以及成本的高低。而SCR催化剂是否能够循环使用是其姐儿成本的关键所在，所以一种好的SCR催化剂必须要有良好的抗中毒性能。但是我国工业使用SCR催化剂普遍为发电厂的燃煤尾气处理，而我国煤的种类繁多，七中的一些组分对于SCR催化剂有着不可挽回的影响，导致催化剂无法还原而失活。所以当前的研究重点依然是SCR催化剂的抗中毒性能优化。本论文着手于钒钛催化剂，通过掺杂锰的氧化物来研究一种低毒的钒系催化剂。通过锰的氧化物来改良催化剂的反应温度和其抗中毒性能，同时控制钒的比重来达到低毒的目的。钒本身无毒，但是其金属氧化物对人体有巨大危害，所以锰的氧化物的比重控制可以减缓氧化钒在催化剂中的比重，从而降低催化剂在使用或者更替时对人体的危害，制备一种抗中毒能力优越的低毒SCR催化剂。本文首先对制备方法进行了筛选。对溶胶一凝胶法、浸渍法和共沉淀法三种不同方法分析催化剂活性比较结果表明，浸渍法制备得到的催化剂更加容易得到，并且催化效果也并不落后于其他两种方法，因此在条件有限的情况下浸渍发更加适合。所以浸渍法是较为理想的低温SCR催化剂制备方法。其次，针对上述浸渍法制备的催化剂，通过实验系统研究了低温SCR的优化操作条件，包括浸渍温度、焙烧温度和焙烧时间，从而获得氧化锰附着理想的钒系催化剂。关键词钒系催化剂；氧化锰；低毒
目 录
第一章 绪论 1
1.1 研究背景 1
1.2 烟气脱硝技术 1
1.3 SCR技术研究现状及反应原理 3
1.3.1 SCR脱硝技术研究现状 3
1.3.2 NH3SCR反应原理 3
1.4 钒系催化剂 5
1.4.1 钒系催化剂脱硝原理 5
1.4.2 氧化物的掺杂对催化剂的影响 6
1.5 锰掺杂对SCR催化剂的影响 7
1.5.1 以氧化钛为载体的低温SCR催化剂 7
1.5.2 Mn在SCR中起到的作用 8
1.6 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: *351916072*
研究目的及内容 9
1.6.1 研究目的 9
1.6.2主要内容 9
第二章 实验部分 11
2.1 实验材料及设备 11
2.1.1 主要实验药品 11
2.1.2 主要实验设备 11
2.2 MnOxV2O5/TiO2催化剂的制备 12
2.3 催化剂表征分析 14
2.3.1 SEM 扫描电镜 14
2.3.2 XRD X射线衍射分析 14
2.3.3 EDS X光电子能谱分析 15
2.4 催化剂的活性测试 15
第三章 实验结果及分析 17
3.1 催化剂的表面形貌分析 17
3.1.1 焙烧温度对催化剂形貌的影响 17
3.1.2 Mn含量对催化剂表面形貌的影响 18
3.2 催化剂的物相分析 18
3.2.1 焙烧温度对催化剂物相的影响 18
3.2.2 Mn含量对催化剂物相的影响 20
3.3 催化剂的能谱分析 20
3.4 催化剂活性测试分析 22
结 论 23
致 谢 24
参考文献 25
第一章 绪论
1.1 研究背景
氮氧化物(NOX)是氮与氧的多种化合物的总称，造成大气污染的主要是一氧化氮(NO)、二氧化氮(NO2)以及一氧化二氮(N2O)等NOx除了会对人体造成一次污染外，更大的危害在于它能形成酸雨以及可能与碳氢化合物在阳光照射下发生一系列光化学反应而形成光化学烟雾[1]。目前我国酸雨正从单一的硫酸型转向复合型，NOx已成为我国酸雨的主要污染物之一。
人类活动排放的NOx90%以上来自燃料燃烧过程。各种工业炉窑、民用炉灶、机动车及其他内燃机中的燃料高温燃烧时，燃料中的含氮物质氧化生成NOx参与燃烧的空气中的从和O2也会生成NOx[2]。从能源结构来看，我国的一次能源和发电能源构成中，煤占据了绝对的主导地位。并且我国80%以上的煤是直接燃烧的，特别是用于电站、工业锅炉及民用锅炉中。因此，相当长的时期内，烟气中的NOx排放是导致我国大气NOx污染的一个主要因素，如何减少固定源排放的NOx是大气环境治理的一个重要课题。
NOx作为大气环境的重要污染物，一方面可以直接刺激人体呼吸道和眼睛，造成呼吸道和眼睛疾病，甚至致癌，另一方面可以形成酸雨，造成臭氧空洞，与碳氢化合物形成光化学烟雾等，从而对人类和动植物的生存造成严重危害。己有研究表明，氮氧化物对酸雨的贡献越来越大，如果不加大对氮氧化物的处理力度，我国近几年来治理SO2所取得的进步将被氮氧化物所抵消，因此，NOx的脱除成为大气污染治理的重要任务。由于我国大气中的NOx大部分来自于工业生产过程中化石燃料的燃烧，因此本文的主要研究背景就是燃煤锅炉中NOx的控制。
1.2 烟气脱硝技术
烟气脱硝属于燃烧后处理技术，许多发达国家的排烟系统都需安装烟气脱硝装置[3]。烟气脱硝方法还是比较多的，但目前只有选择性催化还原法(SCR法)和选择性非催化还原法(SNCR法)得到大量工业应用的，其他方法大多还处于实验研究阶段或中试阶段[4]。
其中，选择性催化还原法(SCR)以脱除效率高，技术成熟，易于操作成为了世界各国处理氮氧化物的主要方法。电子束照射法、脉冲电晕等离子体法、湿式络合吸收法等是近年来发展起来的新型脱硝技术，但均在研究中，还未实现大规模应用。
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图11 催化剂脱硝工艺流程图
选择性催化还原法(简称SCR法)的原理是在一定的温度下，通过合适的催化剂，利用氨气、尿素等还原剂将氮氧化物还原成无污染的氮气和水，从而达到脱除烟气中氮氧化物的目的。根据SCR反应器在烟气处理流程中所处的位置不同，可以将其分为高温高尘布置、高温低尘布置和低温低尘布置三种。采用高温高尘布置时，进入反应器的烟气温度可达300℃500℃，大多数脱硝催化剂在该温度范围内具有非常好的催化活性，因此烟气不需外加热源也可以获得很好的脱硝效果，目前世界上应用最广泛的也是这种布置。但是，采用高温高尘布置最大的缺点在于催化剂处于大量粉尘的冲刷当中，一方面粉尘中的K、Na、Ca、Si、As会使催化剂污染或中毒，另一方面粉尘的冲刷会磨损催化剂，使得催化剂当中的活性组分损失严重，进而大大降低催化剂的使用寿命。此外，若烟气温度过高还会使得催化剂烧结或者失活。对于高温低尘布置，催化剂可以免于粉尘的冲刷，但是由于高温烟气对静电除尘器的要求非常高，因此实际上这种布置主要应用于烟气中含尘量过大的情况。若采用低温低尘布置，将脱硝反应器安装在脱硫塔之后，则既可以避免烟气中粉尘对催化剂的损害，又可以防止高温造成的催化剂烧结和失活，还可以防止NH4HSO4和(NH4)2SO4等对催化剂的污染，是一种非常有前景的布置方式。但是，低温低尘布置有一个致命的弱点就是烟气通过脱硫塔之后，烟温会下降到150℃以下，而在这种温度下，目前己经商业化的各种催化剂很难达到应有的活性，因此脱硝效率非常低。如果采用气一气换热器或者燃料气燃烧的方法提高烟温，则烟气处理成本太高，不适合推广。因此，如果要实现低温低尘布置，唯一的办法就是提高催化剂的低温催化活性，这也就是本研究最重要的理论与实际意义。
目 录
第一章 绪论 1
1.1 研究背景 1
1.2 烟气脱硝技术 1
1.3 SCR技术研究现状及反应原理 3
1.3.1 SCR脱硝技术研究现状 3
1.3.2 NH3SCR反应原理 3
1.4 钒系催化剂 5
1.4.1 钒系催化剂脱硝原理 5
1.4.2 氧化物的掺杂对催化剂的影响 6
1.5 锰掺杂对SCR催化剂的影响 7
1.5.1 以氧化钛为载体的低温SCR催化剂 7
1.5.2 Mn在SCR中起到的作用 8
1.6 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: *351916072*
研究目的及内容 9
1.6.1 研究目的 9
1.6.2主要内容 9
第二章 实验部分 11
2.1 实验材料及设备 11
2.1.1 主要实验药品 11
2.1.2 主要实验设备 11
2.2 MnOxV2O5/TiO2催化剂的制备 12
2.3 催化剂表征分析 14
2.3.1 SEM 扫描电镜 14
2.3.2 XRD X射线衍射分析 14
2.3.3 EDS X光电子能谱分析 15
2.4 催化剂的活性测试 15
第三章 实验结果及分析 17
3.1 催化剂的表面形貌分析 17
3.1.1 焙烧温度对催化剂形貌的影响 17
3.1.2 Mn含量对催化剂表面形貌的影响 18
3.2 催化剂的物相分析 18
3.2.1 焙烧温度对催化剂物相的影响 18
3.2.2 Mn含量对催化剂物相的影响 20
3.3 催化剂的能谱分析 20
3.4 催化剂活性测试分析 22
结 论 23
致 谢 24
参考文献 25
第一章 绪论
1.1 研究背景
氮氧化物(NOX)是氮与氧的多种化合物的总称，造成大气污染的主要是一氧化氮(NO)、二氧化氮(NO2)以及一氧化二氮(N2O)等NOx除了会对人体造成一次污染外，更大的危害在于它能形成酸雨以及可能与碳氢化合物在阳光照射下发生一系列光化学反应而形成光化学烟雾[1]。目前我国酸雨正从单一的硫酸型转向复合型，NOx已成为我国酸雨的主要污染物之一。
人类活动排放的NOx90%以上来自燃料燃烧过程。各种工业炉窑、民用炉灶、机动车及其他内燃机中的燃料高温燃烧时，燃料中的含氮物质氧化生成NOx参与燃烧的空气中的从和O2也会生成NOx[2]。从能源结构来看，我国的一次能源和发电能源构成中，煤占据了绝对的主导地位。并且我国80%以上的煤是直接燃烧的，特别是用于电站、工业锅炉及民用锅炉中。因此，相当长的时期内，烟气中的NOx排放是导致我国大气NOx污染的一个主要因素，如何减少固定源排放的NOx是大气环境治理的一个重要课题。
NOx作为大气环境的重要污染物，一方面可以直接刺激人体呼吸道和眼睛，造成呼吸道和眼睛疾病，甚至致癌，另一方面可以形成酸雨，造成臭氧空洞，与碳氢化合物形成光化学烟雾等，从而对人类和动植物的生存造成严重危害。己有研究表明，氮氧化物对酸雨的贡献越来越大，如果不加大对氮氧化物的处理力度，我国近几年来治理SO2所取得的进步将被氮氧化物所抵消，因此，NOx的脱除成为大气污染治理的重要任务。由于我国大气中的NOx大部分来自于工业生产过程中化石燃料的燃烧，因此本文的主要研究背景就是燃煤锅炉中NOx的控制。
1.2 烟气脱硝技术
烟气脱硝属于燃烧后处理技术，许多发达国家的排烟系统都需安装烟气脱硝装置[3]。烟气脱硝方法还是比较多的，但目前只有选择性催化还原法(SCR法)和选择性非催化还原法(SNCR法)得到大量工业应用的，其他方法大多还处于实验研究阶段或中试阶段[4]。
其中，选择性催化还原法(SCR)以脱除效率高，技术成熟，易于操作成为了世界各国处理氮氧化物的主要方法。电子束照射法、脉冲电晕等离子体法、湿式络合吸收法等是近年来发展起来的新型脱硝技术，但均在研究中，还未实现大规模应用。
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图11 催化剂脱硝工艺流程图
选择性催化还原法(简称SCR法)的原理是在一定的温度下，通过合适的催化剂，利用氨气、尿素等还原剂将氮氧化物还原成无污染的氮气和水，从而达到脱除烟气中氮氧化物的目的。根据SCR反应器在烟气处理流程中所处的位置不同，可以将其分为高温高尘布置、高温低尘布置和低温低尘布置三种。采用高温高尘布置时，进入反应器的烟气温度可达300℃500℃，大多数脱硝催化剂在该温度范围内具有非常好的催化活性，因此烟气不需外加热源也可以获得很好的脱硝效果，目前世界上应用最广泛的也是这种布置。但是，采用高温高尘布置最大的缺点在于催化剂处于大量粉尘的冲刷当中，一方面粉尘中的K、Na、Ca、Si、As会使催化剂污染或中毒，另一方面粉尘的冲刷会磨损催化剂，使得催化剂当中的活性组分损失严重，进而大大降低催化剂的使用寿命。此外，若烟气温度过高还会使得催化剂烧结或者失活。对于高温低尘布置，催化剂可以免于粉尘的冲刷，但是由于高温烟气对静电除尘器的要求非常高，因此实际上这种布置主要应用于烟气中含尘量过大的情况。若采用低温低尘布置，将脱硝反应器安装在脱硫塔之后，则既可以避免烟气中粉尘对催化剂的损害，又可以防止高温造成的催化剂烧结和失活，还可以防止NH4HSO4和(NH4)2SO4等对催化剂的污染，是一种非常有前景的布置方式。但是，低温低尘布置有一个致命的弱点就是烟气通过脱硫塔之后，烟温会下降到150℃以下，而在这种温度下，目前己经商业化的各种催化剂很难达到应有的活性，因此脱硝效率非常低。如果采用气一气换热器或者燃料气燃烧的方法提高烟温，则烟气处理成本太高，不适合推广。因此，如果要实现低温低尘布置，唯一的办法就是提高催化剂的低温催化活性，这也就是本研究最重要的理论与实际意义。
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