Bi4Ti3O12铁电薄膜的二维模型研究
Bi4Ti3O12铁电薄膜的二维模型研究[20191211105105]
摘 要：界面在纳米尺度铁电体起着至关重要的作用 。这项工作研究了钛酸铋（ ）薄膜铁电性质的模拟和计算。样品尺寸为 ，其中 表示在x- y平面的尺寸，我们即考虑了非周期性边界条件和周期性边界条件，以及d表示在z轴上膜的厚度。系统的哈密顿量包括两项：第一项对应于偶极相互作用，第二项考虑外部电场的影响。自发极化优先考虑x轴方向和z轴方向，其值分别为 和 。薄膜的自旋重取向是通过采用蒙特卡罗方法模拟。结果表明， 相变温度温度为铁电相接近948 K，与文献报道一致。
摘 要 II
查看完整论文请+Q: 351916072
关键字:钛酸铋；薄膜；铁电性；蒙特卡洛
目 录
ABSTRACT III
目 录 IV
第一章 引言 1
1.1铁电材料 1
1.1.1 铁电体 2
1.1.2 极化 2
1.1.3 应用 3
1.1.4 材料 3
1.2本课题研究的内容和意义 3
1.2.1 本课题研究的内容 3
1.3.2 本课题研究的意义 4
第二章 计算模型 5
2.1 模型简介 5
2.2 手工模型 6
2.2.1 模型 6
2.2.2 最近邻平行 6
2.2.3 最近邻垂直 7
2.2.4 全部最近邻 7
2.3 存储器模型 7
2.4蒙特卡洛模拟方法 8
第三章 结果和讨论 10
3.1在不考虑周期性边界条件的二维模型 10
1.1.1 自旋初态对模拟结果的影响 10
1.1.2 尺寸对极化影响 12
1.1.3 相变情况 12
3.2在考虑周期性边界条件的二维模型 13
结论 15
参考文献 16
致 谢 18
第一章 引言
近年来, 多铁性功能磁电材料正成为凝聚态物理和材料科学的研究热点。在这类材料中, 电有序和磁有序不仅同时存在, 而且它们相互作用产生磁电耦合, 致使人们可以通过外加磁场来调控材料的电极化或者通过外加电场来调控材料的磁性质, 遗憾的是在室温下, 具有多铁序的单相材料很少并且磁电耦合也很弱。众所周知，金属磁性多层膜的巨磁电阻效应和磁性隧道结的隧穿磁电阻效应已经获得了巨大成功。相对于电存储器而言，磁性隧道结已经在非易失性存储上显示出优势。然而在磁性隧道结中, 由于产生翻转磁场的能耗比较大，如何降低功耗, 或者直接利用电场来快速调控磁结构成为科研人员的努力目标。随着铁电材料纳米制备技术的发展, 磁性金属电极铁电垒隧道结恰好为实现这种功能提供了可能。铁电垒磁性隧道结是以铁电材料为势垒，以磁性金属为电极组成的纳米电容器结构，由于这一体系的输运性质不仅与电极的磁矩有关，而且还与铁电垒的自发极化方向有关。因此铁电垒磁性隧道结可用来设计多态存储器或多功能自旋器件，并可以直接利用电场来调控器件的自旋输运行为。一般情况下，在金属电极和铁电垒之间必然存在界面，而且界面结构和界面性质对铁电垒磁性隧道结的输运性质影响很重要。
1.1 铁电材料
铁电材料，是指具有铁电效应的一类材料，它是热释电材料的一个分支。铁电材料及其应用研究已成为凝聚态物理、固体电子学领域最热门的研究课题之一。铁电材料，是热释电材料中的一类。其特点是不仅具有自发极化 ，而且在一定温度范围内，自发极化偶极矩能随外施电场的方向而改变。它的极化强度P与外施电场强度E的关系曲线如图所示，与铁磁材料的磁通密度与磁场强度的关系曲线（B-H曲线）极为相似。极化强度P滞后于电场强度E,称为电滞曲线。电滞曲线是铁电材料的特征。即当铁电晶体 二端加上电场E后，极化强度P?随E?增加沿OAB 曲线上升，至B点后P?随E的变化呈线性(BC线段)。E下降，P不沿原曲线下降，而是沿CBD曲线下降。当E为零时,极化强度P不等于零而为Pr,称为剩余极化强度。只有加上反电场EH时P方等于零,EH称为铁电材料的矫顽电场强度。CBDFGHIC构成整个电滞曲线。
图1 电滞曲线 图2
铁电晶体是由许多小区域(电畴)所组成，每个电畴内的极化方向一致，而相邻电畴的极化方向则不同。从宏观来看，整个晶体是非极化的，呈中性。在外电场作用下，极化沿电场方向的电畴扩大。当所有电畴都沿外电场方向，整个晶体成为单畴晶体，即到达图上饱和点B,当外电场继续增加,此时晶体只有电子和离子极化,与普遍电介质一样，P与E成直线关系（BC段），延长BC直线交P轴于T,相应的极化强度Ps即为该晶体的自发极化强度 。
在某一温度以上，铁电材料的自发极化即消失，此温度称为居里点。它是由低温的铁电相改变为高温的非铁电相的温度。
1.1.1铁电性
铁电性是某些绝缘体材料中在外加电场的作用下自发极化可以被反转的特性。
1．1.2极化
多数材料的极化是与外加电场成线性正比的，非线性效应是不显著的。这种极化叫做介电极化。有些称作顺电体的材料，其线性之极化效应更加显著。于是与极化曲线斜率相对应的介电常数为一个外加电场之函数。除了非线性效应外，铁电材料中还存在自发极化。铁电材料与其不同之处在于它的自发极化可以在外加电场作用下被反转，产生一个电滞曲线。
一般来说，材料的铁电性只存在于某一相应温度以下，称为居里温度。在这个温度以上，材料变为顺电体。
1.1.3应用
铁电材料的非线性性质可以用来制造电容可调的电容器。一个铁电电容器的典型结构是两个电极夹一层铁电材料。铁电材料的介电常数不仅可以调节，而且在相变温度附近值非常大。这使得铁电电容器与其他电容器相比体积非常小。
带有滞归特性的自发极化的铁电材料可以用来制造存储器。在实际应用中，铁电材料可以用来制造电脑和RFID卡。这些应用通常是基于铁电薄膜，这样用一个不太大的电压就可以产生一个强大的矫顽场。
1.1.4材料
铁电材料内部的电偶极子与材料的晶格密切相关，于是材料晶格的变化将导致材料自发极化的变化。自发极化的变化将产生一个表面电荷。由此，在铁电电容器当中，即使没有外加电压，电流也会产生。改变晶格的两个因素是力和温度。外加的机械应力可以产生表面电荷的性质称作压电性，温度的变化导致自发极化的变化的性质称作焦电性。
1.2本课题研究的内容和意义
1.2.1本课题研究的内容
本课题我们先考虑磁电极加铁电势垒的铁电隧道结。铁电势垒选取碳酸铋薄膜，电极材料选取金属铂（Pt）电极。，我们采用蒙特卡洛方法，对二维点阵结构的 薄膜建立模型，通过计算机模拟初步探讨了 薄膜在有交换相互作用和偶极相互作用下的相变行为。利用蒙特卡洛方法，研究金属电极对铁电碳酸铋屏蔽效应，以及对碳酸铋薄膜的自发相变的影响。并考虑界面（Pt和 薄膜之间的界面）对铁电垒的相图的影响。进一步考虑界面对隧道结隧道电阻的影响。通过研究探索碳酸铋隧道结的隧道机制以及界面的影响。同时探索如何提高器件的电致电阻效应为高性能器件设计提供理论依据。
1.2.2本课题研究的意义
由于铁电材料的兴起，人们对铁电薄膜的研究，尤其是相变行为的理论和实验研究被受人们关注。同时，随着电子计算机的高速发展，随机模拟的蒙特卡洛方法逐渐被应用于铁电材料相关性质的研究。近年来，有许多学者用此方法对有关系统的相变行为及居里温度Tc进行探讨。我们发现，以往的工作大多集中研究二维体心立方晶格系统的相变行为，而没有进行三维体心立方晶格系统的相变行为，或只考虑偶极相互作用对系统相变行为的影响。鉴于此，我们采用蒙特卡洛方法，对简单立方结构的 薄膜建立模型，通过计算机模拟初步探讨了 薄膜在有交换相互作用和偶极相互作用下的相变行为。
界面层对纳米铁电异质结的电子结构、磁结构以及磁电耦合影响非常重要。之前对铁电、多铁隧道结的理论研究基本都是集中于对称界面结构。本项目中，一方面我们将研究非对称界面对铁电垒磁性隧道结电子结构、磁结构、磁电耦合以及输运性质的影响；另一方面非对称界面对铁电垒的临界尺寸影响也很重要, 如何在超薄和非对称界面情况下使铁电垒获得较大的自发极化也是器件设计的一个关键问题。不对称界面是隧道结制备过程中必然会出现的结构，也可以是人为引进的界面掺杂层。 希望通过对非对称界面效应微观机理的研究，探讨如何增强铁电垒的自发极化、电致电阻效应。这对存储器件设计的应用研究和相关基础物理问题研究都是非常有意义的。
第二章 计算模型
2.1模型简介
钛酸铋为铋层状钙钛矿结构，如图1a所示。钛酸铋的结构参数a = 0.5411 nm, b = 0.5448 nm,和c = 3.283 nm。钛酸铋的自发极化优先有两个方向x轴方向和z轴方向，取值分别为 、 。在b（y轴）方向没有发现自发极化。因此，自发极化 有四个可能取值 ， ， ， ，极化方向和a方向的夹角 。这些极化方向允许在 平面改变。极化单位是 ，晶胞的体积 。体系的哈密顿量表示为：
（1）
其中N是总的晶格格点数， 为2晶格位点之间的偶极 - 偶极相互作用的势能，
（2）
（3）
图3 钛酸铋的晶体结构
第一项表示伊辛相互作用，J是伊辛相互作用常数；第二项表示偶极相互作用，K是偶极相互作用常数 。 和 是格点 和 处的极化，r是两个点间的距离， 是 和 方向上的单位矢量， 是在 方向上的外电场。该能量不包括各向异性能。由于 明显比 大。因此，只在 平面考虑周期性边界条件，在 轴不考虑周期性边界条件。
（4）
其中 为极化率。由于层间距离为层内距离的6倍，因此用二维点阵结构模拟 薄膜的结构是可行的。
2.2 手工模拟
2.2.1模型：
图4 几何构型
图1 自选取向的几何构型，对其等效位置分别用1、2、3表示，1表示自旋取向，2表示最近邻原子自旋取向，3表示次近邻原子取向。
图5 自旋取向
已知 m
2.2.2、最近邻平行
格点间距 （5）
（6）
（7）
（8）
2.2.3最近邻垂直
（9）
（10）
摘 要：界面在纳米尺度铁电体起着至关重要的作用 。这项工作研究了钛酸铋（ ）薄膜铁电性质的模拟和计算。样品尺寸为 ，其中 表示在x- y平面的尺寸，我们即考虑了非周期性边界条件和周期性边界条件，以及d表示在z轴上膜的厚度。系统的哈密顿量包括两项：第一项对应于偶极相互作用，第二项考虑外部电场的影响。自发极化优先考虑x轴方向和z轴方向，其值分别为 和 。薄膜的自旋重取向是通过采用蒙特卡罗方法模拟。结果表明， 相变温度温度为铁电相接近948 K，与文献报道一致。
摘 要 II
查看完整论文请+Q: 351916072
关键字:钛酸铋；薄膜；铁电性；蒙特卡洛
目 录
ABSTRACT III
目 录 IV
第一章 引言 1
1.1铁电材料 1
1.1.1 铁电体 2
1.1.2 极化 2
1.1.3 应用 3
1.1.4 材料 3
1.2本课题研究的内容和意义 3
1.2.1 本课题研究的内容 3
1.3.2 本课题研究的意义 4
第二章 计算模型 5
2.1 模型简介 5
2.2 手工模型 6
2.2.1 模型 6
2.2.2 最近邻平行 6
2.2.3 最近邻垂直 7
2.2.4 全部最近邻 7
2.3 存储器模型 7
2.4蒙特卡洛模拟方法 8
第三章 结果和讨论 10
3.1在不考虑周期性边界条件的二维模型 10
1.1.1 自旋初态对模拟结果的影响 10
1.1.2 尺寸对极化影响 12
1.1.3 相变情况 12
3.2在考虑周期性边界条件的二维模型 13
结论 15
参考文献 16
致 谢 18
第一章 引言
近年来, 多铁性功能磁电材料正成为凝聚态物理和材料科学的研究热点。在这类材料中, 电有序和磁有序不仅同时存在, 而且它们相互作用产生磁电耦合, 致使人们可以通过外加磁场来调控材料的电极化或者通过外加电场来调控材料的磁性质, 遗憾的是在室温下, 具有多铁序的单相材料很少并且磁电耦合也很弱。众所周知，金属磁性多层膜的巨磁电阻效应和磁性隧道结的隧穿磁电阻效应已经获得了巨大成功。相对于电存储器而言，磁性隧道结已经在非易失性存储上显示出优势。然而在磁性隧道结中, 由于产生翻转磁场的能耗比较大，如何降低功耗, 或者直接利用电场来快速调控磁结构成为科研人员的努力目标。随着铁电材料纳米制备技术的发展, 磁性金属电极铁电垒隧道结恰好为实现这种功能提供了可能。铁电垒磁性隧道结是以铁电材料为势垒，以磁性金属为电极组成的纳米电容器结构，由于这一体系的输运性质不仅与电极的磁矩有关，而且还与铁电垒的自发极化方向有关。因此铁电垒磁性隧道结可用来设计多态存储器或多功能自旋器件，并可以直接利用电场来调控器件的自旋输运行为。一般情况下，在金属电极和铁电垒之间必然存在界面，而且界面结构和界面性质对铁电垒磁性隧道结的输运性质影响很重要。
1.1 铁电材料
铁电材料，是指具有铁电效应的一类材料，它是热释电材料的一个分支。铁电材料及其应用研究已成为凝聚态物理、固体电子学领域最热门的研究课题之一。铁电材料，是热释电材料
图1 电滞曲线 图2
铁电晶体是由许多小区域(电畴)所组成，每个电畴内的极化方向一致，而相邻电畴的极化方向则不同。从宏观来看，整个晶体是非极化的，呈中性。在外电场作用下，极化沿电场方向的电畴扩大。当所有电畴都沿外电场方向，整个晶体成为单畴晶体，即到达图上饱和点B,当外电场继续增加,此时晶体只有电子和离子极化
在某一温度以上，铁电材料的自发极化即消失，此温度称为居里点。它是由低温的铁电相改变为高温的非铁电相的温度。
1.1.1铁电性
铁电性是某些绝缘体材料中在外加电场的作用下自发极化可以被反转的特性。
1．1.2极化
多数材料的极化是与外加电场成线性正比的，非线性效应是不显著的。这种极化叫做介电极化。有些称作顺电体的材料，其线性之极化效应更加显著。于是与极化曲线斜率相对应的介电常数为一个外加电场之函数。除了非线性效应外，铁电材料中还存在自发极化。铁电材料与其不同之处在于它的自发极化可以在外加电场作用下被反转，产生一个电滞曲线。
一般来说，材料的铁电性只存在于某一相应温度以下，称为居里温度。在这个温度以上，材料变为顺电体。
1.1.3应用
铁电材料的非线性性质可以用来制造电容可调的电容器。一个铁电电容器的典型结构是两个电极夹一层铁电材料。铁电材料的介电常数不仅可以调节，而且在相变温度附近值非常大。这使得铁电电容器与其他电容器相比体积非常小。
带有滞归特性的自发极化的铁电材料可以用来制造存储器。在实际应用中，铁电材料可以用来制造电脑和RFID卡。这些应用通常是基于铁电薄膜，这样用一个不太大的电压就可以产生一个强大的矫顽场。
1.1.4材料
铁电材料内部的电偶极子与材料的晶格密切相关，于是材料晶格的变化将导致材料自发极化的变化。自发极化的变化将产生一个表面电荷。由此，在铁电电容器当中，即使没有外加电压，电流也会产生。改变晶格的两个因素是力和温度。外加的机械应力可以产生表面电荷的性质称作压电性，温度的变化导致自发极化的变化的性质称作焦电性。
1.2本课题研究的内容和意义
1.2.1本课题研究的内容
本课题我们先考虑磁电极加铁电势垒的铁电隧道结。铁电势垒选取碳酸铋薄膜，电极材料选取金属铂（Pt）电极。，我们采用蒙特卡洛方法，对二维点阵结构的 薄膜建立模型，通过计算机模拟初步探讨了 薄膜在有交换相互作用和偶极相互作用下的相变行为。利用蒙特卡洛方法，研究金属电极对铁电碳酸铋屏蔽效应，以及对碳酸铋薄膜的自发相变的影响。并考虑界面（Pt和 薄膜之间的界面）对铁电垒的相图的影响。进一步考虑界面对隧道结隧道电阻的影响。通过研究探索碳酸铋隧道结的隧道机制以及界面的影响。同时探索如何提高器件的电致电阻效应为高性能器件设计提供理论依据。
1.2.2本课题研究的意义
由于铁电材料的兴起，人们对铁电薄膜的研究，尤其是相变行为的理论和实验研究被受人们关注。同时，随着电子计算机的高速发展，随机模拟的蒙特卡洛方法逐渐被应用于铁电材料相关性质的研究。近年来，有许多学者用此方法对有关系统的相变行为及居里温度Tc进行探讨。我们发现，以往的工作大多集中研究二维体心立方晶格系统的相变行为，而没有进行三维体心立方晶格系统的相变行为，或只考虑偶极相互作用对系统相变行为的影响。鉴于此，我们采用蒙特卡洛方法，对简单立方结构的 薄膜建立模型，通过计算机模拟初步探讨了 薄膜在有交换相互作用和偶极相互作用下的相变行为。
界面层对纳米铁电异质结的电子结构、磁结构以及磁电耦合影响非常重要。之前对铁电、多铁隧道结的理论研究基本都是集中于对称界面结构。本项目中，一方面我们将研究非对称界面对铁电垒磁性隧道结电子结构、磁结构、磁电耦合以及输运性质的影响；另一方面非对称界面对铁电垒的临界尺寸影响也很重要, 如何在超薄和非对称界面情况下使铁电垒获得较大的自发极化也是器件设计的一个关键问题。不对称界面是隧道结制备过程中必然会出现的结构，也可以是人为引进的界面掺杂层。 希望通过对非对称界面效应微观机理的研究，探讨如何增强铁电垒的自发极化、电致电阻效应。这对存储器件设计的应用研究和相关基础物理问题研究都是非常有意义的。
第二章 计算模型
2.1模型简介
钛酸铋为铋层状钙钛矿结构，如图1a所示。钛酸铋的结构参数a = 0.5411 nm, b = 0.5448 nm,和c = 3.283 nm。钛酸铋的自发极化优先有两个方向x轴方向和z轴方向，取值分别为 、 。在b（y轴）方向没有发现自发极化。因此，自发极化 有四个可能取值 ， ， ， ，极化方向和a方向的夹角 。这些极化方向允许在 平面改变。极化单位是 ，晶胞的体积 。体系的哈密顿量表示为：
（1）
其中N是总的晶格格点数， 为2晶格位点之间的偶极 - 偶极相互作用的势能，
（2）
（3）
图3 钛酸铋的晶体结构
第一项表示伊辛相互作用，J是伊辛相互作用常数；第二项表示偶极相互作用，K是偶极相互作用常数 。 和 是格点 和 处的极化，r是两个点间的距离， 是 和 方向上的单位矢量， 是在 方向上的外电场。该能量不包括各向异性能。由于 明显比 大。因此，只在 平面考虑周期性边界条件，在 轴不考虑周期性边界条件。
（4）
其中 为极化率。由于层间距离为层内距离的6倍，因此用二维点阵结构模拟 薄膜的结构是可行的。
2.2 手工模拟
2.2.1模型：
图4 几何构型
图1 自选取向的几何构型，对其等效位置分别用1、2、3表示，1表示自旋取向，2表示最近邻原子自旋取向，3表示次近邻原子取向。
图5 自旋取向
已知 m
2.2.2、最近邻平行
格点间距 （5）
（6）
（7）
（8）
2.2.3最近邻垂直
（9）
（10）
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