上转换纳米温度传感器设计和应用
上转换发光纳米粒子广泛的应用在光动力学的治疗，生物成像，生物示踪以及新型多功能化的药物纳米载体等生物医学的诸多领域，展现出了极为重要的科学研究价值以及极好的应用前景，所以在这几年来，针对近红外上转换发光纳米粒子在纳米生物医学领域应用已经成为了研究的新热点。在本论文中，我们采用稀土作为合成上转换的材料，合成出激发波波长为808的纳米粒子，并进行了温度检测的实验。研究中首先合成吸收808nm粒径50 nm的上转换纳米粒子，然后检测分析纳米粒子的发光，检测500-700 nm的发光谱，随后研究了纳米粒子发光与温度之间的关系，最后对微区进行加热成像，利用纳米粒子实现了溶液中微区温度分布的分析研究，为进一步微尺度温度检测应用打下了基础。关键词 稀土，温度传感器，纳米粒子，温度
目录
第1章 绪论 1
1.1 引言 1
1.2 上转换发光材料的概述 1
1.3温度传感器概述 4
1.4本论文的研究内容及技术路线 6
第2章 实验方法 6
2.1 需要的试剂 7
2.2 合成四种试剂 7
2.3合成NaYF4:Yb/Er/Nd 7
2.4NaYF4:Yb/Er/Nd@NaYF4:Nd20%合成 9
2.5进行微区加热成像 10
第3章 结果和讨论 10
3.1检测发光光谱500 700 nm 11
3.2 研究纳米粒子发光和温度的关系 14
3.3 分析微区温度的分布特征 15
总结 19
致谢 20
参考文献 21
第1章 绪论
1.1 引言
由于稀土材料上转换纳米粒子的发光对温度有较高的敏感性，而且不同的能级对温度的敏感度是不同的，因此可以用于比率式的温度检测，本论文的目的是研究利用上转换纳米粒子发光受温度影响的特性从而研制适用于生物应用光比率式纳米温度计，并将其应用于亚细胞等生物微区温度检测[1]。
1.2 上转换发光材料的概述
1.2.1 上转换发光材料介绍
上转换发光，属于反斯托克斯发光(AntiStokes)。斯托克斯定律指出 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: ￥351916072$
，材料受到高能光的激起，发出低能量的光。换句话说，短波长但高频光刺激长波长但低频光。就比如说紫外线激发也会发出可以见到的光，蓝光会激发出黄色的光，可见光会激发出红外线等等。后来人们研究发现，一些材料可以达到上述发光过程的反演，被称为反斯托克斯光，也称为上转换光[2]。
1.2.2上转换发光定义
到目前为止，上转换发光发生在掺杂稀土离子的化合物中，主要有氟化物、氧化物、含硫化合物等。NaYF4是迄今为止上转换发光效果最好的基质材料，比如NaYF4:Er，Yb， Er做激活剂，Yb作为敏化剂。
1.2.3上转换发光材料的制备和应用
上转换发光是指经由多光子机制将长波辐射转换为短波辐射的现象。它的发射光比激起光波长，这违背了斯托克斯定律,?它被称为斯托克斯光的定律，但这类征象其实不违反能量守恒定律，由于能量是经由过程接收短波发射大量的低能光子，在发射过程当中，依然有辐射转换致使能量丧失，而在转换过程当中又可分为三类：激发态转换接收态，能量转换转换，光子雪崩转换[3]。
1.2.4转换过程机理
其原理有激发态吸收(ESA)、能量传递上转换(ETU)以及光子雪崩(PA)三种
(1) 激发态吸收
在1959年，Bloembergen等人提出了激发态接收过程(ESA)。其原因是相同的离子通过多个光子从基态跃迁到更高的能量激发态。这是上转换发光的一种典型进程。首先,离子的发射中心是在基态E1，然后收到一个光子的能量是φ1并将其过渡到中央亚稳态能量E2水平。如果光子振动能量正好等于E2或能级更高的激发能级E3,那么这种类型的离子在E2水平将得到光子的能量从而跳跃到E3的层面,从而形成双光子接收。如果它能满足能量室的要求，那么E3的离子将会跃迁到更高的激发态能级，形成3个甚至4个光子。只要这种高能量级粒子的数量足够大，就可以逆转组成粒子数达到更高的频率激光发射，以实现向上转换发光[4]。
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图1 激发态吸收上转换示意图
(2) 能量传递上转换
能量通报指的是经由进程非辐射进程从而把两个能量附近的激发态离子相藕合，此中一个把能量转移到另一个然后回到低能态，另一个离子接管能量而跃迁到加倍高的能态能量通报上转换可以产生在同一种离子之间，他也可以在不同的离子之间产生处于激发态的檀越离子经由过程非辐射跃迁从而回到基态，并将能量传递给受体离子，从而使其跃迁至激发态，处于激发态的受主离子还可以向更高的能级转变来获得能量，这样当它们转换到基态时，就会释放出更高能量的光子[5]。
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图2能量传递上转换示意图
(3) 光子雪崩
“光子雪崩”转换发光由Chivian等人在1979年钻研中初次发明的Lacl3质料，由于它可以作为激光激起机制的转换并得到了广泛的传播。该机制基于如许的设法：经由过程交织弛豫可以在另一个程度上以一个量子效力泵浦大于1的粒子。光子雪崩进程是激起接收和能量转移的连系，但能量转移产生在相同的离子之间。23，E0，E1和E2分别为基态和中心亚稳态，E为发射光子的高能态。泵浦能量与e1e的能级差相对应。。虽然激起光不与基态接收共振，但E和E2之间激起少许基态电子，然后放松到E2。E2电子和其他离子能量的基态，产生两个E1电子。在单个E1再摄取后， e级电子和基态电子与其他离子相互作用，能量被转移到II类，而第3类E1电子也已经发生。在这个循环中，电子在E态的数目像雪崩一样增加。 当E级电子跳到基态时，它们会发射光子。 这个进程被称为上转换的“光子雪崩”[6]。
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图3光子雪崩示意图
目录
第1章 绪论 1
1.1 引言 1
1.2 上转换发光材料的概述 1
1.3温度传感器概述 4
1.4本论文的研究内容及技术路线 6
第2章 实验方法 6
2.1 需要的试剂 7
2.2 合成四种试剂 7
2.3合成NaYF4:Yb/Er/Nd 7
2.4NaYF4:Yb/Er/Nd@NaYF4:Nd20%合成 9
2.5进行微区加热成像 10
第3章 结果和讨论 10
3.1检测发光光谱500 700 nm 11
3.2 研究纳米粒子发光和温度的关系 14
3.3 分析微区温度的分布特征 15
总结 19
致谢 20
参考文献 21
第1章 绪论
1.1 引言
由于稀土材料上转换纳米粒子的发光对温度有较高的敏感性，而且不同的能级对温度的敏感度是不同的，因此可以用于比率式的温度检测，本论文的目的是研究利用上转换纳米粒子发光受温度影响的特性从而研制适用于生物应用光比率式纳米温度计，并将其应用于亚细胞等生物微区温度检测[1]。
1.2 上转换发光材料的概述
1.2.1 上转换发光材料介绍
上转换发光，属于反斯托克斯发光(AntiStokes)。斯托克斯定律指出 *好棒文|www.hbsrm.com +Q: ￥351916072$
，材料受到高能光的激起，发出低能量的光。换句话说，短波长但高频光刺激长波长但低频光。就比如说紫外线激发也会发出可以见到的光，蓝光会激发出黄色的光，可见光会激发出红外线等等。后来人们研究发现，一些材料可以达到上述发光过程的反演，被称为反斯托克斯光，也称为上转换光[2]。
1.2.2上转换发光定义
到目前为止，上转换发光发生在掺杂稀土离子的化合物中，主要有氟化物、氧化物、含硫化合物等。NaYF4是迄今为止上转换发光效果最好的基质材料，比如NaYF4:Er，Yb， Er做激活剂，Yb作为敏化剂。
1.2.3上转换发光材料的制备和应用
上转换发光是指经由多光子机制将长波辐射转换为短波辐射的现象。它的发射光比激起光波长，这违背了斯托克斯定律,?它被称为斯托克斯光的定律，但这类征象其实不违反能量守恒定律，由于能量是经由过程接收短波发射大量的低能光子，在发射过程当中，依然有辐射转换致使能量丧失，而在转换过程当中又可分为三类：激发态转换接收态，能量转换转换，光子雪崩转换[3]。
1.2.4转换过程机理
其原理有激发态吸收(ESA)、能量传递上转换(ETU)以及光子雪崩(PA)三种
(1) 激发态吸收
在1959年，Bloembergen等人提出了激发态接收过程(ESA)。其原因是相同的离子通过多个光子从基态跃迁到更高的能量激发态。这是上转换发光的一种典型进程。首先,离子的发射中心是在基态E1，然后收到一个光子的能量是φ1并将其过渡到中央亚稳态能量E2水平。如果光子振动能量正好等于E2或能级更高的激发能级E3,那么这种类型的离子在E2水平将得到光子的能量从而跳跃到E3的层面,从而形成双光子接收。如果它能满足能量室的要求，那么E3的离子将会跃迁到更高的激发态能级，形成3个甚至4个光子。只要这种高能量级粒子的数量足够大，就可以逆转组成粒子数达到更高的频率激光发射，以实现向上转换发光[4]。
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图1 激发态吸收上转换示意图
(2) 能量传递上转换
能量通报指的是经由进程非辐射进程从而把两个能量附近的激发态离子相藕合，此中一个把能量转移到另一个然后回到低能态，另一个离子接管能量而跃迁到加倍高的能态能量通报上转换可以产生在同一种离子之间，他也可以在不同的离子之间产生处于激发态的檀越离子经由过程非辐射跃迁从而回到基态，并将能量传递给受体离子，从而使其跃迁至激发态，处于激发态的受主离子还可以向更高的能级转变来获得能量，这样当它们转换到基态时，就会释放出更高能量的光子[5]。
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图2能量传递上转换示意图
(3) 光子雪崩
“光子雪崩”转换发光由Chivian等人在1979年钻研中初次发明的Lacl3质料，由于它可以作为激光激起机制的转换并得到了广泛的传播。该机制基于如许的设法：经由过程交织弛豫可以在另一个程度上以一个量子效力泵浦大于1的粒子。光子雪崩进程是激起接收和能量转移的连系，但能量转移产生在相同的离子之间。23，E0，E1和E2分别为基态和中心亚稳态，E为发射光子的高能态。泵浦能量与e1e的能级差相对应。。虽然激起光不与基态接收共振，但E和E2之间激起少许基态电子，然后放松到E2。E2电子和其他离子能量的基态，产生两个E1电子。在单个E1再摄取后， e级电子和基态电子与其他离子相互作用，能量被转移到II类，而第3类E1电子也已经发生。在这个循环中，电子在E态的数目像雪崩一样增加。 当E级电子跳到基态时，它们会发射光子。 这个进程被称为上转换的“光子雪崩”[6]。
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图3光子雪崩示意图
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