大气压等离子体射流的研制
摘 要随着工业的迅速发展，有机化合物被广泛地应用于工业生产，同时各种含有大量有机污染物的废水也相应增多。目前，国内外难降解有机废水的处理方法主要有生物法、物化法、氧化法、等离子体和超声水处理等，其中生物法、物化法和氧化法对高分子有机物的处理存在效果不佳、周期长、成本高等缺点。为解决高浓度、难降解的废水处理问题，本课题采用高级氧化处理(AOP)技术中的等离子体技术处理有机废水。为了有针对性地进行实验研究，本课题中设计了一套大气压等离子体射流源（APPJ）水处理装置，并在此基础上进行了一系列实验研究。实验研究以分析级的水溶性对硝基苯酚（PNP）为处理对象，以去离子水为溶剂，配制成浓度100mg/L的PNP溶液。并通过发射光谱（OES）法，测得射流源放电等离子体区域中活性物质（OH、O、NO、H和NO等）的发光光谱；通过控制变量法，分别对溶液参数、放电参数等物理参数与处理能效参数之间的约束关系进行研究，有效提高该水处理装置的处理效率。通过吸光度法获得了不同物理控制参数对废水处理效果的影响关系：当酸化后（pH值约为2.86）的PNP溶液流速在1.414~1.702m/s范围内，放电能量约为38mJ/放电周期时，可获得最佳降解效果。本课题的研究清楚地阐述了溶液流速、溶液初始pH值和放电能量对等离子体中活性物质降解有机废水的影响，对今后等离子体在废水处理中的应用具有一定参考价值。
目录
摘 要 I
ABSTRACT II
第1章 绪论 1
1.1 课题背景及意义 1
1.2 国内外研究现状 2
1.3 本课题研究内容 4
第2章 实验原理 6
2.1 等离子体的基本概念 6
2.2 气体放电理论 7
2.3 活性物质产生过程 8
2.4 本章小结 10
第3章 实验装置及方法 11
3.1 实验装置 11
3.2 射流装置 12
3.3 高压电源 13
3.4 流速计算 14
3.5 实验方法 15
3.6 测试仪器 16
3.7 本章小结 17
第4章 APPJ水处理实验研究 18<
*好棒文|www.hbsrm.com +Q: ^351916072*
br /> 4.1 等离子体区域主要活性物质光谱 18
4.2 APPJ放电参数 20
4.3 溶液流速的影响 22
4.4 溶液初始pH值与处理时间的影响 25
4.5 本章小结 27
第5章 总结与展望 28
5.1 总结 28
5.2 展望 29
致 谢 30
参考文献 31
附录 36
附录一 实验装置实物图及仪器图 36
附录二 本科期间个人成果 37
附录三 英文原文 40
附录四 英文翻译 47
第1章 绪论
1.1 课题背景及意义
1.1.1 课题研究背景
全球每年排放污水全球每年排放污水超过7000亿吨，中国2012年废水和COD分别排放684.8亿吨和2423.7万吨。其中，源于化工、印染等行业的废水种类繁多，成分复杂，含有许多具有致癌、致畸、致突变等作用的难降解有机物(氯苯酚、多氯联苯、硝基苯等)，对环境和人类危害巨大。2012年中国环境治理投入8253.6亿元，其他各国政府也投入了大量的水污染治理经费。目前，国内外难降解有机废水的处理方法主要有生物法、物化法、氧化法、等离子体和超声水处理等[12]。用于水处理的大气压等离子体(Atmospheric Pressure Plasma: APP)属于高级氧化处理(Advanced Oxidation Process: AOP)技术，具有高效、快捷、无二次污染和占地面积小等优点[3]，在水资源保护领域具有巨大的市场空间和竞争潜力。
为此，具有高效快捷、无二次污染的大气压等离子体技术在水污染治理领域富有发展前景，并且这一领域的研究已成为国内外学术热点和技术前沿[27]。国内的中科院等离子体物理研究所、西安交通大学、大连理工大学、华中科技大学、上海交通大学、复旦大学、浙江大学、清华大学、山东大学、重庆大学、大连海事大学等，国外的普渡大学、麻省理工大学、鲁文天主教大学、悉尼大学、剑桥大学、东京大学等高校和研究机构有一批优秀的学者正在从事该领域的研究。
本课题将针对大气压等离子体射流(APPJ)水处理技术，进行反应器的优化设计、高压电源的研制和相关水处理的研究，探究不同物理控制参数与污水处理效果之间的关联特性，分析其物理和化学机理，获得最佳处理效果的物理和数学模型。
1.1.2 课题研究意义
本课题将探明气液两相放电清除有机物的放电类型、反应器参数、溶液参数、放电参数等物理参数与处理能效参数之间的关联特性及其机理。课题研究针对大气压等离子体处理污水的降解效率和能耗关联特性，改善高级氧化处理(AOP)技术在污水治理的多项物理参数优化模型，获得更好的污水处理效能比，具有非凡的意义。本课题是低温等离子体、功率电子学、物理化学等多个学科交叉的应用基础研究。拟通过各学科之间的交叉融合与互补，在开展理论研究和实践探索的同时，促进各个学科之间交叉协同发展，具有重要的理论与现实意义。
1.2 国内外研究现状
作为高效的AOP技术之一，大气压等离子体处理水主要应用气液两相放电环境下产生的高能电子、活性自由基、紫外线(UV)、臭氧(O3)等活性物质，与水中的有毒害物质产生分解、氧化等协同反应[46]。
气液两相放电的流动特性与溶液中有毒害物质的降解效率密切相关，气体滞留量、气泡大小及其分布和气液接触面面积等均为气液两相流体动力学的特性参数[7,8]。气体流速会直接影响气体滞留量，也会影响气泡羽的振荡周期和振荡幅度[7]，控制气液流速比会影响溶液中气泡的大小[7,8]，从而改变气液接触面的“比表面积”，最终影响溶液中有毒害物质的降解效率。
气液两相放电的反应器参数、溶液参数和放电方式等直接影响活性物质成分和产率，从而导致有机物降解化学反应机理和效果的不同[6,7]。为了获得气液两相放电水处理的最佳关联特性，需要理论、数值仿真和实验密切结合。优化反应器结构和放电参数，是气液两相放电清除毒性有机物研究的重要内容和研究热点，学术界为此提出了种类繁多的放电反应器[511]。现将水处理放电反应器的国内外研究现状分如下三类阐述：
空气中或水中气泡放电水处理研究现状
很多人研究了空气(或氧气)中或水中气泡内放电的动力学行为模式。Yukinori Sakiyama等[12]针对空气放电的反应机理和动力学问题，通过建模和仿真研究得到了O3、NO、O2、H2O2、HNO3等浓度的稳态和暂态变化规律；Dezhen Wang(王德真)等[13]通过数值模拟和实验研究发现了DBD的多峰行为和模式转换机理；汪宇等[14]研究了滑动弧放电特性，最终得出气流影响电弧电场和温度分布的结论。
在获得放电形式和反应动力学的基础上，不少研究者对废水降解机理进行分析，Xianhui Zhang(张先徽)等[15]通过发射光谱(OES)法得到，光谱中?OH最强，He次之，另含N2和Ha谱线；KaiYuan Shih等[16], 通过气相色谱法和分光光度法测定生成物H2、O2和H2O2的结果表明，液相气泡中放电的自由基和分子物种形成有紧密的耦合关系。
研究者们开展了大量的实验，获得了这类放电反应的许多物理参数之间的相互影响规律。Anton Yurievich Nikiforov[17]、Li Jie(李杰)等[18]和张若兵等[19]的研究结果均表明，改变溶液的初始pH值会影响溶液中有机物的降解效果，但不同研究组对初始pH值和电导率影响废水降解效率的结论还不一致。
有机废水降解过程主要利用放电产生的高能电子、活性自由基、UV、O3等与有机物分子有效结合，产生氧化、协同反应，最终使其降解。因此，对O3、?OH和H2O2等具有强氧化性的活性物质的产率的研究也具有重要意义， Li Jie(李杰)等[18]、张若兵等[19] 、T. L. Sung等[20]和Shengli Li(李胜利)等[21]均研究了气体流量和放电电压对活性物质产率的影响；此外，徐献文[22]研究得到超声波具有强化O3反应的效果。
目录
摘 要 I
ABSTRACT II
第1章 绪论 1
1.1 课题背景及意义 1
1.2 国内外研究现状 2
1.3 本课题研究内容 4
第2章 实验原理 6
2.1 等离子体的基本概念 6
2.2 气体放电理论 7
2.3 活性物质产生过程 8
2.4 本章小结 10
第3章 实验装置及方法 11
3.1 实验装置 11
3.2 射流装置 12
3.3 高压电源 13
3.4 流速计算 14
3.5 实验方法 15
3.6 测试仪器 16
3.7 本章小结 17
第4章 APPJ水处理实验研究 18<
*好棒文|www.hbsrm.com +Q: ^351916072*
br /> 4.1 等离子体区域主要活性物质光谱 18
4.2 APPJ放电参数 20
4.3 溶液流速的影响 22
4.4 溶液初始pH值与处理时间的影响 25
4.5 本章小结 27
第5章 总结与展望 28
5.1 总结 28
5.2 展望 29
致 谢 30
参考文献 31
附录 36
附录一 实验装置实物图及仪器图 36
附录二 本科期间个人成果 37
附录三 英文原文 40
附录四 英文翻译 47
第1章 绪论
1.1 课题背景及意义
1.1.1 课题研究背景
全球每年排放污水全球每年排放污水超过7000亿吨，中国2012年废水和COD分别排放684.8亿吨和2423.7万吨。其中，源于化工、印染等行业的废水种类繁多，成分复杂，含有许多具有致癌、致畸、致突变等作用的难降解有机物(氯苯酚、多氯联苯、硝基苯等)，对环境和人类危害巨大。2012年中国环境治理投入8253.6亿元，其他各国政府也投入了大量的水污染治理经费。目前，国内外难降解有机废水的处理方法主要有生物法、物化法、氧化法、等离子体和超声水处理等[12]。用于水处理的大气压等离子体(Atmospheric Pressure Plasma: APP)属于高级氧化处理(Advanced Oxidation Process: AOP)技术，具有高效、快捷、无二次污染和占地面积小等优点[3]，在水资源保护领域具有巨大的市场空间和竞争潜力。
为此，具有高效快捷、无二次污染的大气压等离子体技术在水污染治理领域富有发展前景，并且这一领域的研究已成为国内外学术热点和技术前沿[27]。国内的中科院等离子体物理研究所、西安交通大学、大连理工大学、华中科技大学、上海交通大学、复旦大学、浙江大学、清华大学、山东大学、重庆大学、大连海事大学等，国外的普渡大学、麻省理工大学、鲁文天主教大学、悉尼大学、剑桥大学、东京大学等高校和研究机构有一批优秀的学者正在从事该领域的研究。
本课题将针对大气压等离子体射流(APPJ)水处理技术，进行反应器的优化设计、高压电源的研制和相关水处理的研究，探究不同物理控制参数与污水处理效果之间的关联特性，分析其物理和化学机理，获得最佳处理效果的物理和数学模型。
1.1.2 课题研究意义
本课题将探明气液两相放电清除有机物的放电类型、反应器参数、溶液参数、放电参数等物理参数与处理能效参数之间的关联特性及其机理。课题研究针对大气压等离子体处理污水的降解效率和能耗关联特性，改善高级氧化处理(AOP)技术在污水治理的多项物理参数优化模型，获得更好的污水处理效能比，具有非凡的意义。本课题是低温等离子体、功率电子学、物理化学等多个学科交叉的应用基础研究。拟通过各学科之间的交叉融合与互补，在开展理论研究和实践探索的同时，促进各个学科之间交叉协同发展，具有重要的理论与现实意义。
1.2 国内外研究现状
作为高效的AOP技术之一，大气压等离子体处理水主要应用气液两相放电环境下产生的高能电子、活性自由基、紫外线(UV)、臭氧(O3)等活性物质，与水中的有毒害物质产生分解、氧化等协同反应[46]。
气液两相放电的流动特性与溶液中有毒害物质的降解效率密切相关，气体滞留量、气泡大小及其分布和气液接触面面积等均为气液两相流体动力学的特性参数[7,8]。气体流速会直接影响气体滞留量，也会影响气泡羽的振荡周期和振荡幅度[7]，控制气液流速比会影响溶液中气泡的大小[7,8]，从而改变气液接触面的“比表面积”，最终影响溶液中有毒害物质的降解效率。
气液两相放电的反应器参数、溶液参数和放电方式等直接影响活性物质成分和产率，从而导致有机物降解化学反应机理和效果的不同[6,7]。为了获得气液两相放电水处理的最佳关联特性，需要理论、数值仿真和实验密切结合。优化反应器结构和放电参数，是气液两相放电清除毒性有机物研究的重要内容和研究热点，学术界为此提出了种类繁多的放电反应器[511]。现将水处理放电反应器的国内外研究现状分如下三类阐述：
空气中或水中气泡放电水处理研究现状
很多人研究了空气(或氧气)中或水中气泡内放电的动力学行为模式。Yukinori Sakiyama等[12]针对空气放电的反应机理和动力学问题，通过建模和仿真研究得到了O3、NO、O2、H2O2、HNO3等浓度的稳态和暂态变化规律；Dezhen Wang(王德真)等[13]通过数值模拟和实验研究发现了DBD的多峰行为和模式转换机理；汪宇等[14]研究了滑动弧放电特性，最终得出气流影响电弧电场和温度分布的结论。
在获得放电形式和反应动力学的基础上，不少研究者对废水降解机理进行分析，Xianhui Zhang(张先徽)等[15]通过发射光谱(OES)法得到，光谱中?OH最强，He次之，另含N2和Ha谱线；KaiYuan Shih等[16], 通过气相色谱法和分光光度法测定生成物H2、O2和H2O2的结果表明，液相气泡中放电的自由基和分子物种形成有紧密的耦合关系。
研究者们开展了大量的实验，获得了这类放电反应的许多物理参数之间的相互影响规律。Anton Yurievich Nikiforov[17]、Li Jie(李杰)等[18]和张若兵等[19]的研究结果均表明，改变溶液的初始pH值会影响溶液中有机物的降解效果，但不同研究组对初始pH值和电导率影响废水降解效率的结论还不一致。
有机废水降解过程主要利用放电产生的高能电子、活性自由基、UV、O3等与有机物分子有效结合，产生氧化、协同反应，最终使其降解。因此，对O3、?OH和H2O2等具有强氧化性的活性物质的产率的研究也具有重要意义， Li Jie(李杰)等[18]、张若兵等[19] 、T. L. Sung等[20]和Shengli Li(李胜利)等[21]均研究了气体流量和放电电压对活性物质产率的影响；此外，徐献文[22]研究得到超声波具有强化O3反应的效果。
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